中文摘要：

本项目使用两束相位关联的相干激光共同作用于分子系统，通过调节两束激光之间的位相差，使两束激光作用于分子系统后的叠加态发生变化，进而控制其反应过程。项目拟系统地研究某些选择的可见-真空紫外波长下酮类、卤代物等多原子有机分子反应过程的相干控制，解决在复杂的大尺度分子相干控制中遇到的困难，控制上述分子电离解离过程中各产物的分支比，通过相干控制增大某些弱过程（如异构化过程）的反应速率。通过充分认识各种分子在这些波长下的反应机制，实现较高深度控制相对较多原子分子的反应。同时，获得的反应控制数据将进一步加深对分子反应机制的认识。

结论摘要：

虽然对位相相干分子反应控制研究已有较多研究工作报道，但是多数集中于小分子的控制和对大分子束缚态到束缚态跃迁的控制。本研究中成功实现了对一些较大尺寸从而有较密能级结构的分子的束缚态到连续态跃迁的位相相干分子反应控制。当激光焦点位于分子束中心位置时观测到了位相差，表明存在于这些分子内的分子位相。研究中发现了一种新的光致化学反应分支比控制方法，Gouy位相调控方法，它是双光束位相差之外的又一可调实验参量。使用Gouy位相方法，我们实现了对选择分子的不同产物之间位相差的调控，即使在无Gouy位相影响时不表现明显分子位相的情形，通过改变激光焦点相对于分子束中心的位置引入Gouy位相后，我们可以实现较大的产物之间位相差，即比较有效的控制不同产物分支比。使用Gouy位相方法，实验者还可以通过得到的反应通道之间位相差随激光焦点位置变化的函数关系，结合理论模拟结果，反向推得各实验通道所需光子数目的信息。从而实现了由反应控制实验数据加深对分子反应机制认识的目的。在本研究中，还加工了一套汞蒸汽炉，由汞蒸汽作为三倍频气体，从基频可见光产生真空紫外辐射。