中文摘要：

由于自然资源的日益枯竭以及对环保型能源需求的增加，对染料敏化太阳能电池(DSSC)的研究越来越活跃。但是如何提高DSSC的光电转换效率仍面临巨大的困难。本项目采用量子力学方法，通过计算体系包含了全部振动跃迁信息的电子光谱，获得重要振动能态、染料与半导体表面相互作用的强度以及能级高低的相对关系等光化学与光物理参数，期望为设计新型DSSC提供理论指导。在Franck-Condon近似下，我们首先将精细电子光谱的理论表达程序化，然后将其应用于吡嗪、氟代苯等有机小分子体系，考察各振动模对光谱的影响、计算振动耦合常数和非辐射弛豫常数，结果与实验值非常一致，表明目前的方法是可靠的；然后我们研究了大尺寸Zinc Porphyrin及其衍生物单体以及它们在TiO2半导体表面上的电子结构与光谱性质，获得了染料分子与半导体表面间的耦合强弱、吸光效率和电荷注入效率等关键的光化学与光物理参数，进而计算了DSSC的光电转换效率。研究结果表明，桥体（π-spacer）的性质对光电转换效率至关重要，它既可调节染料分子与半导体耦合的强度，同时又能提高电荷分离和电荷重组效率。这一结论对设计高效DSSC具有重要理论意义。