针对机动车冷启动时排放的污染物CO和碳氢化合物,开展了相关催化剂的应用基础研究,包括催化剂配方的优化,催化剂的制备方法,催化剂的各种结构表征以及催化反应机理的研究。结果表明,采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法可以制备出具有大比表面积和均匀介孔结构的多元混合氧化物催化剂,与传统共沉淀法相比,BET比表面积提高了2-3倍。活性评价结果表明,具有可变d电子构型的过渡金属元素Co、Mn、Cu等对CO和丙烷氧化具有高的催化氧化性能,助剂Ce、La、Zr等的加入能显著提高催化剂的热稳定性,微量贵金属Pd的加入能显著促进催化剂对CO的氧化性能,但对丙烷氧化的促进作用不明显。结构表征结果表明,催化剂中的活性相为纳米氧化物相,如Co3O4、Mn2O3、CuO等,这些活性组分与助剂Ce之间存在强烈的电子态的相互作用,而La和Zr能促进这些活性组分的分散。原位漫反射红外光谱的表征结果表明,CO的氧化主要是经历碳酸盐和羰基铜的路径,界面氧和溢流氧是反应的活性氧物种,气相氧的活化和传递是关键步骤;而对于丙烷氧化,反应温度高得多,此时氧的活化并不是最重要的,而C-H键的活化和断裂可能是反应的速控步。
英文主题词CO; hydrocarbon; catalytic oxidation; mesoporous catalysts; reaction mechanism