兼具均相催化剂的高活性和高选择性以及多相催化剂可方便分离特点的新型催化材料的研发一直是催化化学领域的一个富有挑战性的课题。本项目旨在制备兼具均相催化剂和多相催化剂优点的纳米碳基类均相催化剂,这种新型的催化剂可以在反应过程中均匀的分散在反应介质中,反应结束后又可以方便地从反应体系中分离。研究内容包括可磁分离的碳包覆磁性金属纳米粒子基催化材料;可过滤分离的石墨烯基催化材料。将采用不同的碳化技术,以含有磁性金属链节的聚合物为前驱物,制备碳包覆的磁性金属纳米粒子,通过氧化-还原等技术进行分离纯化和表面官能团的再造,继而通过化学方法引入催化功能的基团。将通过石墨氧化制备氧化石墨,利用氧化石墨上的官能团与具有催化功能的分子反应,得到具有催化基团的氧化石墨,继而通过化学还原制备具有催化基团的石墨烯材料。得到的纳米碳材料可以在反应过程中均匀的分散在反应介质中,反应结束后可以方便通过磁或过滤进行分离。
graphene;magnetically separable;semi-homogeneous catalysis;;
兼具均相催化剂的高活性和高选择性以及多相催化剂可方便分离特点的新型催化材料的研发一直是催化科学和技术领域的一个富有挑战性的课题。本项目提出了两条纳米碳基准均相催化剂的制备路线。所得的新型催化剂可以在反应过程中均匀的分散在反应介质中,反应结束后又可以方便地从反应体系中分离。取得的主要研究成果包括(1)采用不同的碳化技术制备出了可磁分离的碳包覆磁性金属纳米粒子基催化材料,通过酸处理技术对磁性催化剂的表面官能团修饰,其在硝基苯还原反应中表现出很高的转化率(>90%)。(2)通过接枝聚合的方法将苯乙烯磺酸钠接枝于石墨烯表面,通过离子交换制备出了具有高磺酸含量量的可分散石墨烯酸催化剂,与碳纳米管等载体相比,所得的催化剂对酯化反应具有更高的催化活性。(3)将Pd纳米粒子负载于有机胺修饰还原氧化石墨烯,所得的催化剂具有良好的分散性,且对偶联反应具有较高的催化活性。(4)系统研究了碳材料杂原子表面基团的调控技术,并用电化学手段进行了研究。