中文摘要：

Density Functional Theory (DFT)理论方法由于量化软件的不断完善逐渐渗透到多相催化领域，并成为实验工作的有效补充手段。铁基催化剂由于其优异的催化性能，低廉的价格广泛用于工业费托合成中。在费托合成过程中，水煤气变换反应（WGS）CO + H2O → CO2 + H2是一个影响F-T合成催化活性以及最终产物分布的重要副反应，但对该反应机理的研究并未达成共识。本项目拟基于第一性原理研究铁基催化剂各物相（如Fe3O4、Fe2O3、Fe5C2 等）的结构以及WGS相关物种的吸附和活化，从而揭示铁基催化剂不同物相在WGS反应中的作用，提出详细反应机理。该研究不仅可以为深入理解铁基催化剂各物相在F-T合成中的作用、指导F-T合成催化剂的研发及反应条件的调控制提供理论依据，而且可望进一步丰富非均相催化的理论基础。

结论摘要：

Density Functional Theory (DFT)理论方法由于量化软件的不断完善逐渐渗透到多相催化领域，并成为实验工作的有效补充手段。铁基催化剂由于其优异的催化性能，低廉的价格广泛用于工业费托合成中。在费托合成过程中，水煤气变换反应（WGS）CO + H2O → CO2 + H2是一个影响F-T合成催化活性以及最终产物分布的重要副反应，但对该反应机理的研究并未达成共识。本项目使用第一性原理和原子热力学相结合的方法研究了铁基催化剂各物相（如Fe3O4、Fe5C2 等）的结构和在实验条件下的稳定性，以及WGS相关物种的吸附和活化，从而揭示铁基催化剂不同物相在WGS反应中的作用，提出详细反应机理。该研究不仅可以为深入理解铁基催化剂各物相在F-T合成中的作用、指导F-T合成催化剂的研发及反应条件的调控制提供理论依据，而且进一步丰富非均相催化的理论基础。