中文摘要：

氮加氢合成氨是一个简单的没有任何副反应和副产物的催化反应，但对其催化反应机理仍然存在不同的看法解离式机理亦或缔合式机理。氘反同位素效应是合理阐明过渡金属催化剂上氨合成催化反应机理的重要实验依据之一。我们在N2/H2（或D2）(V/V) = 1/3、0.2 MPa、633 - 733 K和GHSV = 24000/h?或12000/h?的反应条件下，检测了钌基（纯钌、Ru/ganma-Al2O3、K-Ru/ganma-Al2O3、Ru/MgO、K-Ru/MgO和Ba-Ru/MgO）和铁基（纯铁和A110-3）催化剂上的氘反同位素效应，在上述催化剂上都观测到强的氘反同位素效应（rD/rH约等于2），其数值随催化剂和反应温度的变化表明可能是动力学同位素效应与热力学同位素效应二者相互强竞争的结果。这为氨合成催化反应中氢参与反应速率控制步骤提供了重要和可信的实验证据，同时也为氢助分子态氮解离的缔合式途径为主、解离式途径为辅、二者相互竞争的氨合成催化反应缔合式机理提供了又一重要依据。