中文摘要：

近两年来，化学气相沉积法已经发展成为制备石墨烯的一种重要手段。基于大量的实验摸索，目前已发现碳源、金属基底、压强、温度等条件都可以对石墨烯的生长过程以及最后所获得的样品质量产生显著的影响。要发现其中的规律从而控制反应条件制备高质量的样品就需要理解其中的生长机理。然而，目前我们对石墨烯气相沉积生长的微观机理仍然知之甚少。本项目主要利用电子密度泛函理论、分子动力学模拟、热力学分析以及粗粒化模型等方法，研究与石墨烯生长相关的表面基元反应，模拟不同实验条件下的生长过程，最终揭示石墨烯化学气相沉积法生长的微观机理，为探索最佳生长条件提供理论依据和指导。

结论摘要：

本项目旨在通过综合运用电子密度泛函理论、分子动力学模拟、热力学分析以及粗粒化模型等多尺度方法，研究与石墨烯生长相关的表面基元反应，模拟不同实验条件下的生长过程，最终揭示石墨烯化学气相沉积法生长的微观机理，为探索最佳生长条件提供理论依据和指导。在项目的资助下，我们在这些研究方向上取得了一些重要进展。具体包括（1）发现晶格失配诱导的非线性生长行为的普适机理[JACS 2012, PRB 2013]。当石墨烯与基底间点阵失配较大时，生长前沿的化学环境不均一，几何因素会决定生长动力学。（2）通过对石墨烯生长气相动力学的研究，给出了样品层数控制的新方法[J. Phys. Chem. C 2012, PCCP 2015]。在高温下脱氢反应在气相中就已经开始，通过简单地调整石墨烯生长的位置就可以改变环境中自由基活性物种的浓度，从而实现对石墨烯样品层数的控制。（3）研究了铜表面石墨烯生长的主要供给物种 [PRL 2015, Sci. Rep. 2014]。第一性原理计算表明，Cu表面石墨烯生长的主要供给物种是碳二聚体，而不是单个的碳原子。当生长环境含氢时，主要中间物种是碳氢化合物基团。（4）从理论上设计了一种生长高质量双层石墨烯样品的新方法[J. Phys. Chem. C 2014]。通过原子交换，碳原子可以穿过石墨烯到达Cu衬底，开始生长第二层石墨烯。因此，可以通过分步法实现高质量双层石墨烯的生长。这些研究成果以学术论文的形式发表在国内外学术期刊上，标注本项目的SCI论文共计17 篇。在国内外学术会议上做相关主题的邀请报告5 次，并受邀在Small杂志撰写相关综述一篇。2015年12月10-12日，项目负责人在合肥组织召开了第一届成核与生长机理国际研讨会，其中海外邀请报告近20人。项目执行期间研究组毕业博士研究生5人、硕士研究生2名。博士毕业生武平获2015年度中国科学院优秀博士论文奖。项目负责人作为主要完成者获2014年度中国科学院杰出科技成就奖。总的来说，在基金委的资助下顺利完成了本项目的预期目标。