通过引入碱金属离子或碱金属氧化物对MCM-41担载的硫化物加氢脱硫(HDS)催化剂进行了改性,发现碱金属离子或碱金属氧化物主要通过影响载体和催化剂酸性、氢溢流以及活性中心电子状态影响催化剂HDS活性及其加氢反应路径(HYD)和直接脱硫反应路径(DDS)的选择性,可以通过控制催化剂中碱金属离子或碱金属氧化物含量及其引入顺序调变催化剂性能。制备了介孔孔道通过HY沸石内核表面向外生长的包覆型MCM-41/HY介微孔复合分子筛,其担载制备的Ni-Mo硫化物催化剂表现出很高的HDS和HYD活性以及较低的加氢裂化活性,是一种理想的HDS催化剂。发现少量TiO2和CeO2的引入能够显著提高过渡金属磷化物催化剂加氢脱硫和加氢脱氮反应性能。除影响反应物分子吸附方式之外,TiO2还改变了催化剂表面物种的电子状态,起到电子型助剂作用。采用H2等离子体还原的方法制备了加氢脱硫/脱氮活性很高且稳定性好的磷化物催化剂,同时提出了一种用H2S代替低浓度氧气对磷化物进行钝化的方法,发现Ni2P/MCM-41催化剂的HDS活性与其表面S含量相关,S可能是活性组分的重要组成部分。
英文主题词hydrodesulfurization; alkali metal; composite molecular sieve; transition metal phosphide