本项目通过铁系纳米材料的结构设计以构造高效降解镉、铅离子的优异纳米吸附材料,并研究纳米结构对吸附性能的影响。传统体相吸附剂或负载纳米颗粒的体相吸附剂,较少考虑纳米结构在提高吸附性能方面的作用。这里利用化学法构建FeOOH(易于吸附Pb(II)、Cd(II)等)等铁系材料的多级、介孔、空心等大比表面、多活性点的纳米结构,通过异质(如ZnO、MnO2等)负载,或对材料表面进行基团修饰(如磷酸根、羧基等),提高其吸附性能。通常报道的研究中待降解的镉或铅离子的初始浓度为1 mmol/L,我们希望通过纳米结构构造及修饰得到的高效吸附剂,在更高初始浓度的情况下(如5 mmol/L),依然保持高效的吸附降解率。最后,将从电池厂等取得工业废水进行镉和铅离子的吸附降解处理及数据分析,为工业吸附剂的研究提供数据参考和理论支撑。
nanostructure;adsorption;graphene;Pb(II) ions;
在环境问题日益严重的今天,重金属离子污染引起人们的极大关注。本课题主要利用湿化学法合成出具有高比表面的强吸附剂,达到高效去除废水中残留的痕量重金属离子的目的。首先,通过对湿化学合成过程的调控实现对纳米结构的调控,得到多级、介孔结构、比表面高达116 m2/g的Fe2O3纳米花状材料。但吸附性能测试此类材料的循环性能不佳,为此,我们又采用火焰燃烧的高温法得到Fe2O3纳米网状结构,发现在吸附、催化降解罗丹明B中,循环4圈后仍有50%的降解率,而商业用纳米颗粒三圈后仅有24%降解率。但是,结构的稳定是以牺牲比表面为代价的,此材料在重金属吸附方面的数值不能令人满意。之后我们引入目前热门的碳材料——石墨烯,希望通过它的高比表面实现吸附效果的极大改进。合成了NiO-石墨烯的复合材料,但由于NiO颗粒太小(~2 nm),不能有效抑制石墨烯片层的团聚堆叠,为此我们提高了复合的铁系氧化物的尺寸,并为了实现高效的磁分离,用Fe3O4纳米磁性粒子替换NiO颗粒,得到了Fe3O4-rGO复合材料。这类材料痕量吸附铅离子的饱和吸附量可达30 mg/g,并能在外加磁铁的情况下轻易分离收集吸附饱和后的吸附剂。但这类材料仍然有缺点,因为为了实现Fe3O4和石墨烯的极好复合,必须在纳米氧化铁生成前加入氧化石墨烯GO为前驱体,而在Fe3+被还原过程中,GO也被还原成为rGO,使得其表面含氧基团减少,使得对重金属离子的吸附性能降低。最后,我们采用直接合成的GO,并通过有机物对其表面进行功能化,大幅度提高其表面含氧基团的数量,从而制得在几十秒时间瞬间达到吸附饱和的高效吸附剂(常规吸附剂1h~2h吸附饱和),其中对铅离子的饱和吸附度可达到~150 mg/g。并且,这种吸附剂能吸附大多数金属离子,对质量较大的重金属及价态较高的金属具有更好的吸附性能。与本课题有关实验内容已发表SCI索引文章5篇,另外有两篇在返修,一篇在成文中,达到对此项目所承诺的目标。