中文摘要：

针对总项目提出的重油催化转化导向的功能分子筛材料创制的需求，根据我国丰富的石蜡基（VGO）原料油相关大分子反应特点，根据纳米工程原理，以纳米沸石为基本单元，研究分子筛催化材料的组装规律和形成机制。利用水热晶化过程中"粒子-粒子"聚集一步组装，或者通过沸石表面改性结合二次组装-晶化等方法，发展高介孔隙率的新结构纳米沸石材料；通过纳米组装手段，制备具有"梯度孔"或"梯度酸度"的纳米沸石催化材料，实现在全尺度（微孔、介孔、大孔）上对多孔分子筛材料的孔径、结构和组成的调控和设计合成。详细研究分子筛活性位的安装规律，发展新型多级有序结构的功能分子筛催化材料。通过加氢组元和酸催化裂化组元的合理配制，实现不同尺度孔结构、不同酸度和加氢-酸催化活性位的空间有序安装，发现多孔结构和多活性位的匹配原则和规律，合成具有多级孔和多活性位协同的复合功能节点式分子筛材料，为发展新结构加氢裂化催化剂奠定材料和理论基础。

结论摘要：

课题结合整个项目在发展我国加氢裂化催化材料的总目标，根据纳米工程的思想，以纳米沸石分子筛为基本单元，针对重油大分子催化转化过程中反应物分子尺度大、反应网络复杂等特点，着重于多级孔和多活性位空间有序、协同集成的新结构沸石分子筛组装材料的设计原理研究，在纳米沸石催化材料的形成机制和组装方法等方面取得了突破，发展了包括低扩散阻力的短孔、全尺度孔以及多活性位一体化的“梯度结构”等一系列新结构沸石组装材料。课题先后在纳米ZSM-5催化材料晶种诱导外延生长、类单晶多级孔ZSM-5沸石原位组装和定向生长、微波辅助纳米沸石合成、微波辅助表面有机官能团化、微波辅助低温除模板以及晶内微爆破造孔、混合模板竞争与粒子—粒子组装机理、聚合诱导粒子二次组装、分子筛微囊反应器组装、双硬模板连续传递方法等原位或二次合成方法及其原理进行了深入探索，实现了纳米沸石尺度、组成和形貌的精细调控，在表面有机官能团化及高热稳定性单分散纳米沸石、沸石微晶定向（交错）生长或类单晶结构的超微孔、多级孔或晶内介孔沸石，微介孔复合分子筛、超薄片层状微介孔沸石、核壳微囊复合结构沸石等方面形成了新的结果。并在可层剥离的类分子筛的层状铌酸盐、双向界面水解法制备混合氧化物超强酸、有机-无机亚纳米周期复合纳米线及二次转化制备氧化物、碳化物等复合能源材料方面进行了探索。以本课题纳米微孔材料为基础，与其他课题组合作，开展了介孔表面涂层制备微孔-介孔核壳材料制备和催化研究（此结果详见课题三）。并利用低密度聚乙烯裂解、生物质糖包括聚糖水解和脱水、蒎烯裂解等大分子转化，以及丁烯异构化、甲醇转化、二甲苯异构化、苯酚-异丙醇烷基化、苯乙醇、萘乙醇和苯乙胺的多功能一体化动态动力学拆分、醇氧化一步反应制腙、正戊烷异构化等扩散控制反应等为探针，探索了上述材料在大分子、扩散控制以及多功能协同催化等方面的特点，进一步发展了纳米沸石催化原理，为相关课题组发展重油加氢裂解原型催化剂提供了基础。课题共发表文章42篇（含待发表），新申请相关专利13件，应邀编写相关专著章节3章。有关师生参加了若干国际会议，并邀请相关学者来华交流。项目执行期间，毕业博士研究生8人，在读博士生13人；毕业硕士研究生10人；在读硕士生9名；博士后出站1人；项目骨干、复旦大学张亚红获教育部新世纪优秀人才支持计划和上海科委青年科技启明星跟踪计划资助、晋升为教授。