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中文摘要：
电化学催化氧气还原反应（ORR）是一反应机理非常复杂的多电子反应，其中直接4电子反应中O-O键直接断裂生成水，具有较高的反应效率；而途径H2O2中间物种的2电子还原不仅是一低效率的ORR，还会增加ORR过电势，氧化腐蚀催化剂载体碳，进而造成载体上贵金属催化剂的流失。Pt表面强吸附的含氧物种，还会导致催化剂钝化产生更多H2O2，进一步降低催化活性。本研究通过建立近表面合金模型，考虑电场、溶剂化以及载体的影响，采用DFT结合MD方法探究其氧气还原机理；将催化剂的几何、电子构型与不同氧气还原途径关联起来，建立它们之间的构效关系；由构效关系出发，调控催化剂的几何、电子构型使ORR按4电子反应途径进行；实验验证其理论研究结果。
英文摘要：
ORR；PtM alloy catalsyts；Metal oxides catalysts；Catalytic activity；DFT
结论摘要：
基于电化学催化氧气还原反应（ORR）机理，利用密度泛函理论（DFT）计算不同结构的PtM合金催化剂、过渡金属氧化物催化剂的几何、电子构型与其催化氧还原活性，建立了催化剂结构与氧还原反应机理的关系，发现了（1）PtM/Pd三元合金中掺杂惰性金属Au与活泼金属Os对催化氧还原途径的影响，即Au利于OH的脱附，而Os更利于O-O键的离解；（2）MnO2中高指数晶面和氧空穴浓度对催化氧还原活性的影响规律，即催化活性与电子结构间的曲线关系，适中的氧空穴浓度可通过提高催化剂的导电性，Fermi能级以及O-O键的活化程度来提高其催化活性；（3）Fe掺杂的Co3O4尖晶石以及反尖晶石结构对催化氧还原活性的构效关系，反尖晶石结构{Co}[Co][Fe]O4中因Fe-Co间的异化效应，使其Fermi能级和晶格常数位于两种尖晶石结构的中间，从而同时利于O2的活化和利于OH的脱附，成为具有最优活性的催化剂。
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