卤化烃类尤其是氯化烃类对环境存在着持久性的污染,联合国环境项目国际条约中有12个列为首位的持久性的有机污染物都是含氯的有机化合物。氯化烃类的催化消除法以低温转化和高选择性而成为最经济、最可靠的方法。本申请提出以Pt/介孔材料为氯化烃类消除催化剂,通过浸渍,嫁接,配位,离子交换等多种方法,利用介孔氧化硅表面丰富的硅羟基,对介孔分子筛进行功能化;同时引入多种助剂,如Ti、Zr、Al,多层次的调节Pt的化学环境,造就多种活性中心的结合,使H2O和Cl元素的吸附行为得到控制,抑制多氯烃类与Cl2的生成,克服现有催化体系中HCl选择性低的问题;在工业模拟含氯有机废气中,优化Pt/介孔材料的催化性能。最后对含氯有机化合物提出新的催化净化系统――氧化、加氢脱氯、氯的水解等多种过程一体化――将含氯有合物转化成HCl、H2O、CO2――多种催化功能的组合系统。本申请专题的研究成功,对环境污染控制具有重要意义
项目"Pt类/ 介孔分子筛催化净化氯代烃类废气研究",以三氯乙烯催化消除为模型反应,Pt/介孔材料和Ce基催化剂制备、结构和性能的关系、及催化反应机理等多方面进行了深入研究,得到如下结果 (1)制备了含Al、Ti、稀土La和Ce的 MCM-41和SBA-15介孔材料,其中四配位的La和Ce具有较高的氯代烃类催化氧化的活性,可以与Pt催化剂相比。(2)用超强酸SO42-/ZrO2和中强酸H3PO4对介孔材料表面进行改性。Pt催化剂上多氯烃类的生成与催化剂表面的L酸有关;B酸可提高催化活性,同时促进HCl的生成。Pt催化剂的失活主要原因是结炭,而酸性促进炭的生成。提高温度至500℃可以长时间维持催化系统高的净化活性。(3)CeO2催化剂具有较高的三氯乙烯的氧化分解活性,但Cl的强吸附引起催化活性很快丧失。利用过渡金属氧化物上Cl与氧的可交换性,首次提出以过渡金属氧化物和CeO2的复合氧化物为氯代烃类催化消除催化剂,使稀土氧化物低温脱氯氧化活性和抗氯中毒的能力得到很大提高。250℃运行100小时,三氯乙烯的转化率可维持在98 %以上,该结果好于目前所报道的水平。