中文摘要：

本项目研究第一类蜂窝涂层整体式和第二类开放错流整体式结构化催化剂用于反应/分离（如反应/精馏、反应/萃取和反应/闪蒸）耦合强化的科学技术与基础。以应用广泛、具有高通量、高分离效率的BH金属基规整填料作为分离介质，在此基础上，研发出分别适用于受反应速率控制（如水与异丁烯合成叔丁醇）和传质速率控制（如苯与烯烃烷基化）的反应/分离耦合过程的整体式结构化催化剂。研究整体式结构化催化剂的制备-结构（宏观和微观）-性能关系、传递和反应/分离耦合特性，并建立相应的平衡级和非平衡级数学模型。本课题的意义在于以广泛用于汽车尾气净化的金属基整体式结构化催化剂载体为原型，开发出具有我国自主知识产权的可适用于化学工业中一大类共性的反应/分离耦合过程的整体式结构化催化剂技术；同时将整体式结构化催化剂面向重要的目标体系进行研究，为大规模工业化提供基础研究数据和可行性分析，有实际的应用意义。

结论摘要：

整体式结构化催化剂与反应器具有压降低、传递性能好、易于过程放大等优点，是近年来多相催化反应工程的研究前沿，也是重要的化工过程强化新技术。本项目研究第一类蜂窝整体式和第二类开放错流整体式结构化催化剂用于反应/分离耦合强化的科学技术与基础。对于开放错流结构，首先以空气-水物系作为工作介质，利用计算流体力学(CFD)和实验相结合的方法，考察具有开放错流结构的BH型整体式结构化催化剂的宏观结构对流体力学和传质性能的影响，并与传统颗粒催化剂对比。在此基础上，选取具有重要工业应用背景的水与碳四（含异丁烯）合成叔丁醇模型体系，提出用固定床反应器+催化精馏（装填整体式结构化催化剂）组合替代原有的用散装固体催化剂颗粒的固定床反应技术。与原技术相比，异丁烯转化率提高12.8%，工艺系统的单位产品总再沸器负荷降低了4.72%。利用非线性动力学分析中的延拓方法，发现反应/分离耦合塔中多重定态，其工程意义是指导装置的开停车操作，使过程沿着有利于节能减排的方向进行。对蜂窝整体式结构，选取苯与丙烯烷基化合成异丙苯作为目标体系，已解决的关键科学问题是①.建立了三维(3D)的CFD数学模型，认识整体式结构化催化剂的宏观结构与流体力学和传质性能之间的关系。②.在泡点反应器中合成异丙苯的最佳反应条件。③.优选结构化催化剂类型。三种不同类型催化剂与泡点反应器耦合时，在相同的操作条件下，能耗大小顺序是蜂窝整体式结构<开放错流整结构<颗粒催化剂。在工程化方面，2008年开发的BH型整体式结构化催化剂技术已在北京燕山石化化学品事业部2000吨/年苯与丙烯烷基化合成异丙苯泡点反应器（反应/闪蒸耦合）中试装置上成功运转2年多，工艺系统的总冷凝器和总再沸器负荷分别降低19.4%和23.6%。2012年4月BH型整体式结构化催化剂技术在1万吨/年生产装置上实现商业化运转。本项目面向重要的目标体系，确定了可行操作域及最优的结构参数和操作参数，为这类高效反应器的大规模工业化提供基础研究数据和可行性分析。在国际期刊(SCI)上发表论文15篇；封面论文2篇；授权发明专利3项；出版中英文专著各1部；举办第四届结构化催化剂与反应器国际会议(ICOSCAR4)；客座编辑Catalysis Today特刊；在国际会议上做了1次Plenary Lecture 和1次Keynote Lecture；获2项省部级奖励。