本课题针对丙烷氧化脱氢制丙烯反应研究领域存在的高温时丙烯选择性和低温时丙烷转化率的难点问题,拟采用具有高比表面、高孔性、结构稳定的介孔-大孔结构金属氧化物和碳材料为载体,经适当表面修饰后均匀高分散负载上钒氧化物活性物种,系统考察所制负载型钒基介孔-大孔结构催化剂的结构和物化性质及其表面特性、活性组分存在形式、载体与氧化钒纳米颗粒间的作用,根据它们的相应催化反应活性和选择性,确定有利于丙烯生成的活性相和表面特性,建立催化剂体系构效关系,并以此为依据优化载体和负载方法,进一步提高催化剂的催化性能,筛选出新型的、具有较好低温丙烷转化率和高温丙烯选择性的负载型钒基催化剂。同时根据实验结果进行催化剂理论模型建立,并拟合出催化剂微观参数与丙烷氧化脱氢催化性能间的关系,进行催化动力学计算,深入理解丙烷氧化脱氢催化机理,为高活性、高选择性和高稳定性的丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂的开发、应用提供理论指导。
Dehydrogenation of propane;Propene;Porous structure;catalysis by carbon;VOx catalyst
本项目研究开展了丙烷脱氢制丙烯催化剂体系的研究,制备具有高比表面和孔性的介孔及介孔-大孔多级结构金属氧化物(ZrO2, Al2O3, CexZr1-xO2等)和碳材料为催化剂载体,并负载钒或铬氧化物活性物种,系统考察所制负载型钒基和铬基催化剂的结构和催化性能,以及介孔碳材料直接作为催化剂催化丙烷脱氢制丙烯,发现负载的钒和铬基催化剂的孔结构和活性物种对丙烷氧化脱氢性能的影响,介孔碳在丙烷脱氢过程中高活性和高稳定性,探讨催化剂体系构效关系和催化反应机制。同时也注意到反应过程中可能的环境问题,相应地开展了有关介孔金属氧化物和纳米晶材料在丙烷和甲苯等VOCs的催化完全氧化的研究工作,以及新型多孔材料对废水中有机污染物和重金属离子的吸附去除,介孔和多级孔碳材料的电化学超电容性能,得到了一系列有意义的研究成果。在Chem. Commun., Chem. Mater.等期刊发表了基金标注论文22篇,其中已被SCI收录论文15篇,EI收录16篇,ISTP收录1篇,申请中国发明专利6项。