中文摘要：

氢能源以其清洁、高效、可循环利用的特点，已被视为21世纪最具发展潜力的新能源。然而氢气无色、无味，却又易燃、易爆，且分子小极易泄露，这些特点给氢气的储藏、运输和使用带来诸多安全问题。因此研制可靠、灵敏、高效、稳定的氢气传感器就显得尤为重要。本项目采用基于第一性原理的计算方法，模拟不同WO3纳米结构对氢原子的吸附和扩散特性，从理论上设计氢敏性高的WO3纳米结构；采用水热法、溶胶凝胶法、模板法，结合计算设计从实验上制备出高灵敏性、快速响应的低维光学氢敏WO3材料；通过WO3纳米结构与氢原子的相互作用、吸附结合能、扩散势垒、电荷密度和磁密度分布、及其氢敏反应动力学过程的模拟、纳米WO3的几何和电子结构动态演变与氢敏特性的关系、低维纳米结构实验制备控制、氢敏宏观实验表征与材料微观理论分析的有效结合、光学氢敏反应模型的电化学理论分析等研究，为研制和开发高性能光学氢敏材料提供理论和实验基础。

结论摘要：

本项目通过理论计算的方法建立了WO3的纳米颗粒、纳米线、纳米片等结构，采用第一性原理的方法详细研究了WO3共边与共角结构下的零维、一维、二维、三维纳米结构WO3的氢气气敏性能，结果显示在纳米结构中增加共边结构有利于提高WO3材料的结构稳定性和氢离子扩散性能。结合溶胶凝胶法通过多步水解控制、模版剂复合、水热法制备了WO3/SiO2复合溶胶、WO3介孔薄膜、WO3纳米线气敏薄膜，通过控制溶胶的反应温度、水解时间、PH值、化学计量比以及紫外光辐照等方式，控制生长了具有共边结构、高稳定性和高灵敏性的WO3纳米结构材料。其中WO3纳米颗粒常温气敏稳定性可达到2000次以上。通过在线综合测试分析WO3纳米结构薄膜的氢气致色性能获得WO3在致色过程中发生的结构改变。系统研究了化学组分、纳米结构对氢敏反应的活性和致色响应速率的影响。结合第一性原理的计算方法分析了纳米结构与氢气相互作用过程对材料自身几何和电子结构的影响。通过在线测试的方式研究了WO3气敏变化中的结构、物相与双注入和氧空位模型中的关系，并建立了氢敏反应过程和动力学模型。采用循环伏安、交流阻抗谱等电化学辅助手段，对WO3电致变色薄膜的致褪色过程进行了对比。综合分析了WO3薄膜和粉末的气致变色过程和实验现象，提出了一种与注入驱动能量有关的气致变色的机理模型，实验结果与理论模型吻合。基于氢离子的理论研究的基础上，我们进一步拓展了Mg、Li离子的输运研究，探寻了其他一价、二价粒子的输运特性，该研究方法可以进一步为研究其他离子的输运特性作为一个重要的参考依据。在本项目的研究基础上，我们还拓展了WO3多孔纳米球薄膜的制备及其变色热稳定性的研究，并取得了良好的效果。结合本项目的研究，我们发表了12篇高质量的SCI论文，5篇EI文章，申请了1项专利。本项目的研究完成了预期目标，其研究结果为离子输运研究提供了一个新的参考方向。