中文摘要：

研究刚玉型二元复合氧化物的结构与性能，对于研发高温抗氧化薄膜，进而提升钛铝合金等航空航天材料的综合性能具有重要的科学意义和重大应用价值。本课题将建立此类化合物的统一结构模型，首先用密度波理论方法研究，确定出可能的稳定有序结构类型；接着用第一性原理方法对两个主要的刚玉型二元复合氧化物[(AlxY1-x)2O3和(AlxCr1-x)2O3]的有序结构体系进行结构与性能的定量研究，探索出结构稳定、均匀性和致密性好、与基底黏附性强的二元复合氧化物体系。通过一系列研究，可以实现第一性原理方法与密度波理论方法的密切结合，为该类材料的前期研究提供一种具有普遍意义的新模式；可以获得(AlxY1-x)2O3和(AlxCr1-x)2O3两个体系的稳定有序结构及其性能的关键参量，为设计制备新型高温抗氧化晶体薄膜和纳米晶薄膜提供有价值的理论依据。

结论摘要：

研究刚玉型复合金属氧化物及相关材料的结构与性能对于提升高温抗氧化材料、激光材料、燃料电池电极材料以及其他高技术材料的综合性能具有重要的科学意义和应用价值。我们尝试建立了刚玉型复合氧化物的统一结构模型，用密度波理论方法研究确定出可能的稳定有序结构类型。用第一性原理结合其他理论方法对有重要应用价值的复合金属氧化物YAlO3，Y3Al5O12，正交YFeO3和LaCrO3，菱方LaCrO3，掺杂ZnO和掺杂ZnS的优化结构与性质进行了定量研究。这些体系的优化晶格参量很好地与报道的实验结果吻合。计算出YAlO3和Y3Al5O12的形成能分别为-3.8和-2.4 eV。这表明它们均具有很好的结构稳定性，该结果与他人报道的实验研究结果可以相互佐证。根据O，Al和Y原子布居数和化学键重叠布居数计算结果，分析出YAlO3和Y3Al5O12晶体内部存在原子轨道杂化，确认它们是具有较强离子性和较弱共价性的混键材料。体系中各种相互作用的综合效果使YAlO3和Y3Al5O12晶体及相关掺杂材料结构更加稳定，揭示它们具有优良的高温抗氧化性、均匀性和致密性。根据计算结果分析澄清了正交YFeO3应为直接带隙半导体。通过对正交YFeO3和LaCrO3晶体，菱方LaCrO3晶体的能隙、复介电函数、吸收系数和光电导率的计算分析，我们预报该类晶体具有较好的可见光催化性能和潜在应用价值。对Zn空位单掺杂ZnO（Zn15O16）和（Zn空位, Li）共掺杂ZnO（Zn14LiO16）体系的研究结果揭示这两个体系都倾向于铁磁基态。研究发现Li取代Zn能产生空穴并降低Zn空位的形成能，使这种含有Zn空位的体系更稳定，并导致一个较大的总磁矩。计算结果显示铁磁态是Cu掺杂ZnS的基态，并且对于高掺杂浓度ZnS在室温就可以观测到这种铁磁性。铁磁性耦合强度随着体系中掺杂原子间距的增加而起伏。计算的形成能表明Cu掺杂ZnS基本没有团聚现象。这些理论结果对于制备稀磁半导体材料具有指导意义，受到国际同行的关注并被引用。