有序金属间化合物,是指由两个或更多的金属组分按比例组成的具有不同于其组成元素的长程有序晶体结构和金属基本特性的化合物。不同于传统的双金属或多金属合金催化剂,组成有序金属间化合物的金属原子作长程有序排列,其空间点阵结构与它的任一组分都不相同。因此这一新型催化剂体系一经出现就引起催化研究的密切关注。本项目拟开展尺寸和形貌可控的有序金属间化合物的合成及其催化应用研究。尤其是利用纳米催化中的尺寸和形貌效应,结合材料化学的最新进展,在多元醇体系中制备尺寸和形貌可控的Fe、Co、Ni等常用催化剂体系的有序金属间化合物,然后把所得的有序金属间化合物用于α,β-不饱和醛酮的选择加氢、β-酮酸酯的手性加氢、仲辛酮加氢制仲辛醇等反应中,并通过HRTEM和XRD Rietveld精修方法对有序金属催化剂进行晶体结构解析方面的工作,在此基础上建立催化剂与反应性能的构效关系。
intermetallics;nanocatalysis;morphology effect;selective hydrogenation;
有序金属间化合物,是指由两个或更多的金属组分按比例组成的具有不同于其组成元素的长程有序晶体结构和金属基本特性的化合物。不同于传统的双金属或多金属合金催化剂,组成有序金属间化合物的金属原子作长程有序排列,其空间点阵结构与它的任一组分都不相同。因此这一新型催化剂体系一经出现就引起催化研究的密切关注。本项目拟开展尺寸和形貌可控的有序金属间化合物的合成及其催化应用研究。尤其是利用纳米催化中的尺寸和形貌效应,结合材料化学的最新进展,在多元醇体系中制备了尺寸和形貌可控的M-Sn (M=Fe, Ni)金属间化合物;利用微波辅助的多元醇法合成出纳米线和海胆状结构CoNi合金纳米材料;在多元醇体系合成出尺寸均一的PdxCu100-x纳米合金,再通过反相微乳法制备出PdxCu100-x@SiO2核壳型催化剂,并通过热处理方法实现了催化剂晶相的调变;另外还以Fe纳米棒为前驱体,利用置换反应制备了FePt棒状合金催化剂。所制备的合金催化剂在丙三醇氢解、硝基苯加氢等反应中表现出优异的催化性能。本项目的特色与创新之处在于利用纳米催化中的尺寸和形貌效应,结合材料化学的新进展,发展结构、尺寸和形貌可控的有序金属间化合物催化剂的制备方法;探索有序金属间化合物催化剂在与精细化学品合成过程中的应用。研究催化剂结构与性能的关系,特别是纳米催化研究中还较少涉及的形貌效应,为从分子水平上设计新型高效催化剂的提供理论指导和实践基础。