针对我国水体中广泛存在的全氟辛烷磺酸(PFOS)污染,本项目拟制备同时具备吸附功能和光催化功能的介孔TiO2以去除水中的PFOS类化合物。本研究旨在揭示介孔TiO2表面特性与其吸附功能和光催化氧化功能间的内在关联;阐明PFOS在介孔TiO2表面的吸附机理以及吸附饱和后在紫外光照射下的光催化氧化机理;明确影响吸附效率和光催化效率的关键因素。开展本课题研究对于水中PFOS等难降解环境激素类污染物的去除提供了一个新思路,对完善和丰富吸附理论及光催化理论,拓宽介孔钛基材料在水处理中的应用范围具有积极意义。
Perfluorooctanesulfonic acid;Perfluorooctanoate;Mesoporous carbon nitride;Polyaniline nanotubes;Indium oxide nanorods
全氟化合物(Perfluorinated Compounds,PFCs)是指碳氢化合物及其衍生物中的氢原子全部被氟原子替代后形成的一类有机化合物。PFCs具有化学和热稳定性好、表面活性高及疏水疏油性强等特性,被广泛应用于工业生产和生活消费品生产领域。全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)是应用最广泛的两种PFCs;环境中的PFOS和PFOA对人体存在器官毒性、生殖与发育毒性等多种毒性。因此,去除环境中PFOS和PFOA十分必要。由于PFOS和PFOA分子中C-F键键能极大,分子十分稳定,难以降解。本项目开展了水中PFOS和PFOA的吸附及光催化去除研究。以介孔氮化碳、聚苯胺纳米管、TiO2纳米管为吸附剂,研究了其对水中PFOS/PFOA的吸附效果,剖析了控制PFOS/PFOA吸附效率的因素,分析了吸附机理。以TiO2纳米管和载铂氧化铟纳米棒为光催化剂,考察了其对水中PFOS/PFOA的光催化降解性能,分析了影响光催化效率的因素。研究了溶液pH值、共存离子等水化学条件对PFOS/PFOA吸附和光催化氧化效率的影响。以SBA-15为模板、四氯化碳和乙二胺为碳源和氮源,在不同的焙烧温度下,制备出一系列的介孔氮化碳(MCN)。结果表明,MCN对PFOS的吸附符合准二级动力学模型,PFOS在MCN-673、MCN-773和MCN-873的最大平衡吸附量分别为625.0、555.5和433.7mg/g;pH及共存离子等因素对MCN吸附PFOS具有一定的影响,其中pH的影响最为显著。以苯胺为原料、过硫酸铵为氧化剂、樟脑磺酸为掺杂酸,制备得到聚苯胺纳米管,并用稀氨水对其进行去质子化得到基态聚苯胺纳米管。盐态聚苯胺纳米管对PFOS和PFOA的最大平衡吸附量分别为1651和1100 mg/g,基态聚苯胺纳米管对PFOS和PFOA的最大平衡吸附量分别为1540和1111 mg/g;pH及温度等因素对PFOS和PFOA在聚苯胺纳米管上的吸附具有一定的影响,其中溶液pH值影响较大。采用模板法、在不同焙烧温度下、负载不同量的贵金属制备了一系列载铂氧化铟纳米棒。研究结果表明,焙烧温度、载贵金属种类、载铂量以及溶液pH值对光催化降解PFOA效果均有一定影响,其中载铂量3%、700 °C焙烧的氧化铟纳米棒对PFOA的降解效果最佳。