以分子氧为氧源的丙烯环氧化是具有重要学术意义和工业前景的挑战性课题。本项目采用反应控制相转移催化体系及担载的纳米过渡金属催化体系,开展丙烯环氧化的绿色催化研究。研究新型廉价的高效催化剂的合成及丙烯环氧化的绿色催化过程。利用现代的谱学技术开展催化剂结构、反应活性物种以及反应机理研究为丙烯环氧化的绿色生产技术建立科学基础。
环氧丙烷是重要的大宗石油化工原料。开展丙烯环氧化的绿色催化研究对于提高环氧丙烷的生产技术具有重要意义,课题受到国内外的广泛重视。本项目分别从反应控制相转移催化、非平衡(冷)等离子体催化及纳米催化途径,开展了以分子氧为起始氧源的丙烯绿色催化研究,取得了以下重要结果(1)在已有的反应控制相转移自主原创催化体系上,通过系统研究反应控制相转移催化新材料的合成机理、催化新材料在丙烯环氧化过程中的结构变化和控制因素,以及原位过氧化氢过程与环氧化过程的相互影响,研制出新一代反应控制相转移催化新材料,并已工业化生产,实现了从基础到应用的飞跃。还完成了反应控制相转移催化丙烯环氧化的模试研究,为新工艺的工业化奠定了坚实的科学基础。(2)通过发明新型介质阻挡放电反应器,创建了以氢氧气体为原料直接合成H2O2的可控等离子体技术。首次将非平衡等离子体H2O2直接合成技术与钛硅沸石(TS-1)丙烯液相和气相环氧化技术进行集成,环氧化结果达到了负载金催化体系的最好水平。通过发射光谱诊断和同位素示踪等研究,探讨了非平衡等离子体法直接合成H2O2的反应机理,首次揭示了电子能量与等离子体反应化学可控性之间的内在联系。