环境污染物的高能效及高活性光催化降解研究-东篱科研大数据发现系统（DRDS）

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环境污染物的高能效及高活性光催化降解研究

项目名称：环境污染物的高能效及高活性光催化降解研究
项目类别：国家杰出青年科学基金
批准号：20925725
申请代码：B0703
项目来源：国家自然科学基金
研究期限：2010-01-01-2013-12-31

项目负责人：朱永法
负责人职称：教授
依托单位：清华大学
批准年度：2009

中文摘要：

污染物的高能效及高活性降解是污染物控制化学的重要研究内容之一,对环境化学的发展和环境污染的控制具有重要意义。本申请建立了高活性和高能效光催化剂制备和结构调控新方法，揭示了污染物的可见光催化降解活性提高以及能效提高的机理。主要业绩如下揭示了污染物在TiO2介孔膜光催化剂上的高活性降解机理及活性提高方法；提出了光电协同催化大幅度提高污染物降解活性的新思路；通过共轭大π键物质与光催化剂的杂化作用，建立了大幅度提高污染物光催化降解活性的新方法；揭示了降解活性提高的机理及对降解产物的影响规律。通过新型复合氧化物纳米结构光催化剂的组成和结构调控，拓展了可见光活性的响应范围，提高了污染物光催化降解的能效。建立提高光催化降解能效的新方法，揭示高能效的降解机理，为环境污染物的降解研究提供了新思路和新方法。近5年发表SCI论文80余篇，他引1176次，获高等学校自然科学奖二等奖1项。

中文主题词：光催化；污染物；高活性；高能效；

英文摘要：

Photocatalysis；Polutents；High acivity；High energy efficiency；

英文主题词： Photocatalysis；Polutents；High acivity；High energy efficiency；

结论摘要：

污染物的高能效及高活性降解是环境化学研究的重要内容之一,对环境化学的发展以及环境污染的控制具有重要意义。本项目主要通过新型高能效光催化剂探索以及光催化表面杂化的研究，建立提高污染物催化降解能效及活性的新方法以及降解机理。系统研究了含有共轭π键的材料与光催化剂的表面杂化作用。发现可以通过溶液吸附的方式，使得含有共轭π键的分子和物质在光催化剂表面形成单分子杂化层。揭示了表面杂化作用的本质以及光催化降解污染物性能增强的机理。在紫外光的激发下，在半导体光催化剂导带产生的光生空穴可以通过杂化共轭分子的HOMO轨道加速迁移到表面，进行空穴氧化反应和羟基自由基的氧化反应，提高光催化降解活性2-5倍。同时，价带上空穴的快速迁移，不再产生光生空穴在价带上的积累，可以完全抑制光腐蚀的发生。在可见光的激发下，共轭π分子吸收可见光产生电子激发到LUMO轨道，当LUMO轨道的能级与半导体光催化剂的导带位置匹配时，LUMO轨道上的激发电子就可以注入到半导体导带中，并迁移到表面与氧结合形成超氧自由基，产生可见光降解活性。本方法具有很好的普适性，对于常用的光催化剂如TiO2、ZnO、CdS、Bi2WO6、Bi2MoO6、ZnWO4、BiPO4等，C60、聚苯胺、石墨烯、石墨碳以及C3N4等含有共轭π键的分子和材料均可适用，本研究工作为光催化降解污染物能效的提高和活性的提高提供了新的思路。为了提高光催化降解污染物的活性和能量利用效率，开展了ZnWO4，BiMoO6和BiPO4 等新型光催化材料的系统研究。发现磷酸铋光催化剂具有活性高，比P25 TiO2高2-3倍；具有易分离特性，在反应结束后2-3分种就可以实现沉降分离；具有强矿化能力，可以开环矿化所有的污染物。系统研究了新型光催化剂的微结构，揭示了光催化活性与纳米结构的构效关系。通过对BiMoO6和BiPO4光催化材料的S取代，其可见光响应分别扩展到600和480nm，并产生了可见光活性，提高了光催化的能效。通过对BiPO4的S掺杂，可以扩展其光吸收到800nm，并产生可见光降解活性。这种S掺杂和取代的方法对提高复合氧化物光催化材料的能效是一种有效的途径。通过高活性和高能效光催化剂的合成以及结构调控新方法的建立以及对污染物的可见光催化降解活性提高和能效提高机理揭示，为环境污染物的降解研究提供了新思路和新方法。

成果综合统计