本项目通过多种不同的合成路线,将半胱氨酸残基导入Fe2S2蝶状簇核,合成了一系列含半胱氨酸残基的唯铁氢化酶活性中心模型物,其中含半胱氨酸残基和茂金属铁原子的环状模型物,很好地模拟了氢化酶活性中心的Fe4S4立方簇和Fe2S2蝶状簇通过硫原子配位的的连接方式。对所有新化合物均进行了元素分析和光谱表征,并通过单晶X-光衍射技术确证了代表物的结构。研究了部分模型物的电化学性质及其在电化学条件下的催化质子还原为氢气的功能,提出了相关的催化反应机理。本项目所取得的创新性研究成果,已在Inorg. Chem., Organometallics等著名国际刊物上发表了8 篇学术论文, 对金属有机化学、生物酶仿生化学及能源等科学的发展有重要理论意义和潜在应用价值。
英文主题词Synthesis; structures; cysteinyl group; only-iron hydrogenases; catalytic function