以咪唑类离子液体为液体介质、纳米CoFe2O4为磁性载体、钛酸异丁酯等钛源,采用介质阻挡等离子体技术在不同的等离子体气氛下制备可磁分离纳米TiO2光催化剂; 运用红外光谱、核磁共振等技术研究等离子体作用前后离子液体物化性能和结构特征。采用VSM、XRD、TEM、SEM、IR等技术研究所制备的可磁分离纳米TiO2光催化剂的磁性能、表面形态、组分、晶型变化。样品光催化性能以亚甲基蓝的氧化分解反应为模式反应进行评价。利用光谱技术在200-1100nm范围内对不同等离子体气氛中各种激发态活性物种种类、密度进行原位分析,并与TiO2光催化剂形成过程的放电参数、工艺参数、样品光催化活性等宏观参数相关联。结合对等离子体制备和化学法制备可磁分离纳米TiO2光催化剂的性能分析结果,研究等离子体与离子液体共同作用制备纳米材料的作用机理。
Plasma;Ionic Liquid;Titania;Doping;Mechanism
TiO2因具有氧化能力强、稳定性好、价格低廉等特性成为常见的光催化材料。但其存在煅烧温度高、催化降解效率低和不易回收等问题。因此,寻找更加有效的制备方法对TiO2光催化材料的实际应用具有重要意义。本项目在离子液体辅助下分别采用溶胶-凝胶法和等离子体法制备高催化活性TiO2光催化剂,金属掺杂TiO2可见光催化剂,非金属掺杂TiO2可见光催化剂和可磁分离纳米TiO2光催化剂。运用X射线衍射仪等技术研究所制备纳米TiO2光催化剂的表面形态、组分、晶型和价态变化;采用光谱原位诊断技术研究离子液体对大气压等离子体放电的影响,并分析等离子体与离子液体共同作用制备TiO2可见光催化剂的作用机理。采用溶胶-凝胶法制备的可磁分离TiO2具有比表面积大,热稳定性好,结晶度高等特点。三种离子液体 [C4MIM]BF4, [C4MIM]Ac和[C4Py]BF4对TiO2晶型及孔结构的影响的研究结果表明在离子液体[C4MIM]BF4的辅助下所制备的TiO2/CoFe2O4具有明显的介孔结构,比表面积可达125.7 m2/g,远高于相同条件下无离子液体辅助所制备的样品 (46.1 m2/g)。所得样品磁饱和强度为219 Gs,可在外加磁场作用下实现回收使用,重复使用3次依然保持较高的光催化活性。以九种咪唑类离子液体([CnMIM]X-TiO2,n=2,4,6; X= BF4, HSO4, CF3COO)为液体介质,采用介质阻挡等离子体技术在空气等离子体气氛下制备具有异相结构TiO2光催化剂。离子液体 [C2MIM] BF4给出最佳混晶相TiO2。Fe, Co, Zn离子的掺杂促进金红石相的生成,Cu离子的掺杂则有利于锐钛矿相的形成并提高TiO2的比表面积和提高光催化性能。光谱在线研究结果表明在常压介质阻挡等离子体中引入离子液体降低等离子体放电强度,且降低程度与阳离子咪唑环上碳链长度、阴离子空间结构对称性有关。大气压介质阻挡放电冷等离子体还原法制备的M/TiO2(M=Ag, Pt, Pd, Au)光催化剂具有金属粒径小,分布窄,分散性好,金属-载体相互作用强和光催化活性高等特点,同时也研究了Au/C, Pd/C和Pd/Al2O3的等离子体制备方法。采用OES研究了大气压介质阻挡放电冷等离子体还原贵金属离子机理。结果表明激发态的H2分子是大气压冷等离子体还原贵金属离子的活性物种.