中文摘要：

吸附除砷是确保高砷饮用水安全的重要手段，然而当前对砷吸附机理的研究仍局限于采用传统的宏观吸附试验方法。EXAFS技术可直接测定微观界面结构，其与先进的量子化学理论计算一道，可为深入研究砷吸附机理提供新型的有效途径。本项目结合了以上三种手段，从研究砷在铁吸附材料上的宏观吸附行为入手，择取有代表性吸附体系，对其微观构型、吸附可逆性、吸附模式等进行EXAFS技术测定和量子化学的DFT计算，得到不同形态砷离子吸附的微观构型信息，从而在分子水平阐释砷在含铁矿物材料上的宏观吸附行为，建立砷吸附的微观界面模型，为丰富环境微界面理论,指导砷污染吸附治理材料的选择、合成具有重要的理论价值和现实意义。

结论摘要：

吸附法除砷是确保高砷饮用水安全的重要手段，但微观上认识砷的吸附机理对除砷效率的提高具有重要的意义，本项目在实验室制备了三种含铁矿物，并研究了砷在三种铁矿物上吸附的宏观影响因素，包括pH、时间、离子强度等因素的影响，发现pH是影响As(V)在铁矿物表面的重要因素，砷离子的吸附量是随着pH的升高而降低的，对于时间的影响，研究发现砷铁平衡体系大约在吸附反应5个小时左右可达到平衡，通过对离子强度的影响研究发现，吸附量曲线不随离子强度改变而明显的改变，这表明As(V)吸附在三种铁矿物表面上主要形成的是内层络合物； EXAFS技术可直接测定微观界面结构，为研究砷吸附机理微观构型提供证明，EXAFS测定解析发现As针铁矿吸附体系中，中心原子As最近一层为O原子，As-O配位峰值出现在0.16nm附近，第二配位层即As-Fe原子间距的配位峰出现在0.28-0.4nm左右的位置，且As-Fe原子间包括了两个距离层，对应的As-Fe原子间距为0.32nm和0.38nm,说明其对应至少两种As-Fe的距离吸附构型。理论计算由量子化学计算软件DFT B3LYP方法，采用了自旋限制性闭壳层策略及全几何结构优化计算方法，计算了吸附态AsO四面体与针铁矿结构单元FeO6 八面体的两种连接方式，吸附发生时As-O四面体接近针铁矿表面时，As（V）原子与铁原子通过共用的O原子形成了As-O-Fe络合物，当发生的是角吸附时，As-Fe原子间距距离较远，大约为0.35-0.4nm左右；当发生的是边吸附时，As-Fe原子间距距离较近，大约在0.28-0.33nm左右，从构型上分析，单边吸附构型只通过Fe-O-As单键发生表面吸附，对应的较弱的表面吸附力。本项目结合了三种手段，从研究砷在铁吸附材料上的宏观吸附行为入手，从而在分子水平阐释砷在含铁矿物材料上的宏观吸附行为，具有重要的理论价值和现实意义。