CO2既是重要的温室气体,又是丰富的碳源,具有廉价、稳定、不燃烧等优点。将CO2捕获并低能耗高效转化为有用的化学物质和产品如甲烷,甲酸,甲醇,乙醇,乙烯及可快速降解脂肪系列聚碳酸酯塑料等具有重要意义。介孔碳是近年来发现的一种性能优异的纳米孔材料,具有高比表面、可控的孔结构和孔径以及易于石墨化的孔壁等优点在催化剂载体、吸附分离、能量存储等方面存在广泛的应用。本项目研究拟采用不同石墨化程度和结构的介孔碳为载体,通过化学沉积或浸渍的方法将半导体催化剂高度分散在介孔碳载体上,并通过特殊的方法使复合催化剂具有可见光响应,从而得到具有吸附和光催化资源化利用CO2双重性能的复合催化材料。本项目的实施为未来实现二氧化碳捕获和太阳光催化CO2与H2O反应生成烃、醇有机燃料的人工光合作用提供实验和理论依据。
Carbon dioxide;photocatalytic reduction;mesoporous structure;semiconductor photocatalysts;fuels
CO2既是重要的温室气体,又是丰富的碳源,具有廉价、稳定、不燃烧等优点。利用新型的半导体光催化剂将CO2吸附捕获并在太阳光作用下将其高效光催化还原为有用的碳氢燃料对于环境保护和能源的再利用都具有重要的意义。本项目设计和制备了一系列具有一定介孔结构的新型半导体光催化剂,利用介孔结构的高比表面吸附特性以及优异的孔道传输性能来提高CO2分子在半导体催化剂表面的吸附和活化并以此提升材料的光催化CO2转化效率。为了提高光生载流子在光催化剂表面的迁移速率以进一步促进光生电子-空穴分离效率,我们首次使用石墨化介孔碳来负载TiO2纳米半导体催化剂,利用石墨碳的高导电特性来促进光生电子的转移和分离,大大提高了TiO2光催化剂还原CO2的活性和效率;此外我们还通过金属掺杂半导体催化剂以及不同能带结构半导体催化剂的复合等方式合成了一系列高效的具有可见光响应的新型介孔复合催化剂,实现了复合半导体催化剂在太阳光下高效光催化还原CO2与H2O反应生成燃料气体的可能。在此基础上我们还系统研究了新型介孔半导体复合催化剂结构与光催化还原CO2性能之间“构效”的关系,并深入探讨复合催化剂催化还原CO2反应的特性和机理。通过本项目的研究工作共计发表论文16篇,其中SCI收录论文14篇,申请国家发明专利2项。本项目的实施为未来实现太阳光催化还原CO2与H2O反应生成有机燃料的人工光合作用提供了重要的实验和理论依据。