本项目采用具有规则孔结构的中孔分子筛和碳材料负载形貌均一的纳米金属颗粒催化剂,研究了载体孔结构、纳米金属簇特性以及金属与载体之间相互作用对催化剂费-托合成催化性能的影响,着重探讨了纳米金属颗粒尺寸以及载体孔径对催化剂活性和选择性的控制机理。研究发现载体孔径显著影响活性金属的颗粒大小,从而影响催化剂的性能;6~8 nm的金属钴簇具有最高的催化活性,随着钴金属簇尺寸增大,催化剂重质烃选择性提高、甲烷选择性降低;采用孔径为6~10 nm的载体制备的催化剂具有最佳的活性,随着载体孔径增大,催化剂重质烃选择性提高,甲烷选择性降低,这与活性金属颗粒尺寸变化的影响相一致;孔道限域作用能有效抑制催化剂团聚引起的失活;对载体进行掺杂或功能化修饰有助于降低载体-金属之间相互作用,从而改善催化剂的性能。上述研究结果为解决费-托合成催化技术中催化剂制备科学、催化作用机理以及产物选择性控制等问题提供了理论和实验依据。
英文主题词Fischer-Tropsch synthesis; nano-sized cobalt; nano-sized ruthenium; carbon materials; mesoporous molecular sieves