中文摘要：

通常认为浮游植物光合作用碳同位素分馏主要受CO2浓度控制，并因此演绎出利用碳同位素重建CO2浓度的经典地球化学方法。然而它的理论基础一直受到质疑。在前期的一些研究中我们发现，碳同位素分馏与pH的关系似乎比与CO2浓度的关系更密切，这与传统的观点明显不符。本项申请通过对蓝藻在分别独立控制CO2浓度和pH变化梯度下进行批量培养，比较CO2浓度和pH在各自独立、以及协同影响下，对淡水浮游植物光合作用碳同位素分馏的影响，建立基于实验数据的碳同位素分馏与pH之间的线性关系。结合湖泊有机碳、无机碳碳同位素的野外观测，分析碳同位素作为pH地球化学代用指标的可能性和可行性。利用沉积物有机碳和碳酸盐的碳同位素分析，尝试重建过去50年来的pH变化，并与观测记录相比较，检验碳同位素重建pH的地球化学方法的可靠性。项目的实施将提高对湖泊碳同位素的地球化学认识，并有希望提供一个新的pH地球化学代用指标。

结论摘要：

通常认为浮游植物光合作用碳同位素分馏主要受CO2浓度控制，并因此演绎出利用碳同位素重建CO2浓度的经典地球化学方法，然而它的理论基础一直受到质疑。本课题选择位于碳酸盐岩地区的红枫湖-百花湖作为研究对象，共采集近2000个水样，进行了水化学分析和同位素分析，获得了上万个实验数据。 课题对流域内地下水-河水-湖水的CaCO3-CO2-pH-HCO3-平衡进行了系统分析，初步揭示了碳的来源和转化过程，阐释了浮游植物利用HCO3-作为碳源进行光合作用的计量关系67Ca+134HCO_3^-+39CO_2+18H^++16NO_3^-+HPO_4^(2-)+55H_2 O→(CH_2 O)_106 (NH_3 )_16 (H_3 PO_4 )++67CaCO_3+138O_2 。阐明了浮游植物光合作用虽然利用HCO3-作为碳源，但其同位素并不受DIC碳同位素影响而主要受同位素分馏过程控制。利用偏相关分析技术发现，碳同位素分馏与pH之间的相关性比与CO2之间的相关性更稳定，证明了以前认为的碳同位素分馏与CO2的关系实际上是受pH影响的一种假象。据此，研究认为碳同位素分馏实际上是一种pH的代用指标，而不是CO2的代用指标。这一假设与碳酸盐岩体系中浮游植物利用HCO3-作为碳源进行光合作用的生理学机制是完全一致的，在理论上证明碳同位素可以作为pH的代用指标。课题建立了表层湖水碳同位素分馏系数与pH之间的线性函数关系y=0.1244 x+11.087，借此可以恢复过去的pH变化历史。为了检验方法的可靠性，研究利用已发表的海洋碳同位素数据，结合上述方程，估算出过去海洋表层的pH变化。估算结果与模拟结果以及根据B同位素得出的海洋pH变化都是完全可以比较的，仅在个别时段有差异。结果的可比较性证明了方法的可行性。本项研究改变了以前对碳同位素的传统认识，建立了一个新的pH代用指标。新方法基于碳同位素的pH估算不仅可以揭示不同时间尺度上的pH变化历史，同时也对认识pH与全球碳循环的关系提供了有力的手段。该项研究对认识当前不断上升的大气CO2浓度和日益受到关注的海洋酸化之间的关系具有重要的价值和意义。这一成果已被国际一流刊物Limnology and Oceanography接受。