负载型贵金属/金属氧化物纳米催化材料有广阔的应用前景,其可控合成及性能研究具有重要意义。本项目拟基于贵金属盐与过渡金属氧化物载体间的氧化还原反应特性,发展可控合成负载型金属/金属氧化物纳米催化材料的新方法,制备一系列金属粒子尺寸<5 nm(包括<2nm)、且尺寸可调、分布均匀的负载型贵金属(Au、Pt、Ru、Pd、AuPd、PtRu、CuRu等)/金属氧化物(TiO2、CeO2等)纳米催化材料;研究所得材料对醇类和烃类物质的选择性氧化、甘油选择性氢解以及醇类物质脱氢反应的催化性能,着重考察金属粒子尺寸、负载量、双金属组成等对催化反应的影响规律和机理以及金属粒子与载体间的相互作用对反应性能的协同效应等。本项目涉及化学、纳米材料科学的交叉渗透,不仅发展制备纳米催化材料的新方法,制备一系列新型纳米催化材料,通过其催化性能研究,有望在认识纳米催化材料的结构性能关系方面取得重要进展。
Noble metal;metal oxids;nanocatalysts;catalytic performance;
本项目发展了几种控制合成负载型金属/金属氧化物纳米催化材料的新方法,制备一系列金属粒子尺寸<5 nm(包括<2nm)、且尺寸可调、分布均匀的负载型贵金属(Au、Pt、Ru、Pd、AuPd、PtRu、CuRu等)/金属氧化物(TiO2、CeO2等)纳米催化材料。研究了所得材料对醇类物质选择性氧化等反应的催化性能,着重了考察金属粒子尺寸、负载量、双金属组成等对催化反应的影响规律和机理以及金属粒子与载体间的相互作用对反应性能的协同效应等。圆满完成计划任务。 基于氧化物载体与金属离子间的氧化还原反应,制备了不同组成的AuPd/CeO2 纳米催化材料,该材料可高选择性地催化苯甲醇氧化为苯甲醛。基于金属铜与贵金属离子间的氧化还原反应,制备了一系列铜基双金属催化剂,其中Cu-Pd/TiO2可在室温下有效去除硝酸根,其性能远高于文献报道的类似催化剂。控制合成了多种金属/W18O49 超细纳米线,其中Pt/ W18O49可高效高选择性地将氯代硝基苯转化为氯代苯胺,对氯代苯胺的选择性可达99.7%。发展了一种制备金属/金属氧化物/石墨烯三元纳米催化材料的方法,获得一系列金属/TiO2/石墨烯复合材料,其中Pt/TiO2/石墨烯可高效催化硝基苯转化为苯胺,其性能远高于目前所报道的同类催化剂。构筑了Ti3+ 自掺杂的TiOx@锐钛矿核壳结构,其壳层为锐钛矿晶相,核心为锐钛矿和金红石晶相,Ti3+广泛存在于材料的壳层、核心以及核壳界面。所得材料在可见光辐照下能有效降解罗丹明B等染料。 发表SCI期刊收录论文11篇,其中影响因子3.0以上论文9篇;获授权中国发明专利2项;培养博士毕业生3名。