仿生不对称小分子催化和不对称催化反应研究-东篱科研大数据发现系统（DRDS）

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仿生不对称小分子催化和不对称催化反应研究

项目名称：仿生不对称小分子催化和不对称催化反应研究
项目类别：国家杰出青年科学基金
批准号：21025208
申请代码：B020104
项目来源：国家自然科学基金
研究期限：2011-01-01-2014-12-31

项目负责人：罗三中
负责人职称：研究员
依托单位：中国科学院化学研究所
批准年度：2010

中文摘要：

主要学术成绩研究工作以"开发全新仿生不对称有机小分子催化剂"为核心目标。利用自然界氨基催化机制，发展了一类结构简单、性能优越、具有广谱适用性的手性仿生伯胺催化剂；揭示了有别于仲胺催化的独特催化特性和内在机制；在系列特色手性伯胺催化反应取得了优异的结果；发展了不对称仿生超分子催化新策略和新体系。开拓新型不对称小分子催化剂组合演化的新概念和新策略发展官能化手性离子液成为新型不对称小分子催化剂；揭示了"酸度－催化活性－立体选择性"的内在规律，以此为指导发现了一个性能优越的烷基硫脲催化剂；开拓了手性质子酸＋路易斯酸的不对称强酸催化新策略。在J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.、Chem.Eur.J.等刊物发表论文30余篇，正面他引近1000次，其中单篇他引160余次；申请中国发明专利2项；申请者荣获2008年中国化学会青年化学家奖。

中文主题词：不对称小分子催化；手性伯胺催化；不对称双酸催化；仿生催化；邻醌

英文摘要：

Asymmetric organocatalysis；Chiral primary amine catalysis；Asymmetric binary acid catalysis；Biomimetic catalysis；o-Quinone

英文主题词： Asymmetric organocatalysis；Chiral primary amine catalysis；Asymmetric binary acid catalysis；Biomimetic catalysis；o-Quinone

结论摘要：

师法自然，以仿生设计为核心研究思想，以催化剂开发的新概念、新策略和新方法为切入点，发展了具有自主特色的仿生不对称伯胺催化剂、仿生不对称双酸催化剂以及仿生邻醌催化剂，致力于解决催化不对称合成领域的挑战性难题。基于本项目开发的催化体系，开拓了烯胺不对称质子化、烯胺不对称氧化偶联反应、不对称自由基反应和不对称碳正离子转化等四类新型催化新概念和新策略，实现了包括不对称烯胺质子化反应、氧化胺化反应、自由基烷基化反应、Robinson环化反应、Friedel-Crafts反应、Diels-Alder反应，Hetero-Diels-Alder反应、叔胺环化反应、氨基α-C-H活化转化等在内的若干不对称催化反应的高效率、高选择性催化转化；研究揭示了一些影响手性催化剂选择性、活性、稳定性的因素与规律，探讨了催化转化的详细机理以及对映选择性来源。所发展的仿生伯胺催化剂也被称为“Luo”催化剂。项目执行四年来，已在包括Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Eur. J.、Org. Lett.、J. Org. Chem. 等在内的重要国际性期刊上发表论文35篇，在国内、外专著中撰写2个章节，并应邀在国际学术会议和双边会议上作大会和邀请报告21次。本项目已培养（毕业）博士6名，出站博士后1人。项目负责人荣获2014年中国五四青年奖章。

成果综合统计