中文摘要：

络合吸收结合生物还原法是一种颇具工业应用前景的烟气脱氮新方法，但由于脱除NOx后吸收液中的主要组分FeII(EDTA)NO对FeIII(EDTA)的生物还原过程产生抑制，从而导致微生物还原速率低、NOx脱除效率不稳定。针对上述问题，本申请提出采用磁性生物微球两级还原耦合络合吸收脱除NOx的新思路。通过筛选和优化制备方法和条件，得到可在连续工艺下高效稳定运行的磁性生物微球；探明磁性生物微球还原吸收液的特性和作用机理；设计与之匹配的磁性生物反应器并与络合吸收工艺集成，优化集成工艺的操作参数和运行条件；分析启动和连续运行不同阶段以及改变运行参数时生物群落结构动态变化的规律性；分离优势种属并构建高效还原菌群，最终达到持续稳定脱除NOx的目的；重点揭示吸收剂在该复杂体系中的循环过程和NOx从气相－液相－生物相，最终被还原为N2的传质反应机理，建立适宜的动力学模型，以期为该法的实际应用提供理论依据。

结论摘要：

分离得到两株可用于BioDeNOx工艺的高效还原菌种，经16S rDNA鉴定，两株菌种均为克雷伯氏菌，其中反硝化菌Klebsiella Trevisan DL-1具有很好的还原FeII(EDTA)-NO的能力，铁还原菌Klebsiella Trevisan FD-3对FeⅢ(EDTA)具有高效还原性能。制备得到了聚(苯乙烯-GMA)磁性生物微球，将其改性得到了PEG-MPPM和OA-MPPM两种磁性微球。表征结果显示，两种微球的粒径都比较均匀且差别不大，但OA-MPPM较PEG-MPPM表面合成了更多官能基团如-C=O、-COOH等，且OA-MPPM的磁饱和强度和磁物质含量均优于PEG-MPPM。此外还制备得到了磁性Fe3O4-壳聚糖微球，该微球饱和磁化强度为20.0 emu/g，具有良好的超顺磁性。以上述磁性微球为载体用于固定化还原菌种，考察了固定化反硝化菌还原Fe(II)EDTA-NO的性能及动力学，以及固定化铁还原菌还原Fe(III)EDTA的性能及动力学。结果表明，不论采用哪种载体，微生物经固定化后，其还原率明显优于其在游离条件下的作用效果，且具有更好的耐温性和耐酸性，以及对抑制物的耐受能力。考虑到络合吸收液中同时存在Fe(II)EDTA-NO、Fe(III)EDTA和Fe(II)EDTA三种主要成分，为此还考察了这三者的相互影响关系。结果表明，采用固定化微生物， Fe(III)EDTA和 Fe(II)EDTA 对Fe(II)EDTA-NO 的还原具有促进作用，而对于游离微生物系统，高浓度的Fe(III)EDTA和 Fe(II)EDTA 对Fe(II)EDTA-NO 的还原具有抑制作用。不论采用游离或固定化微生物， Fe(II)EDTA-NO对 Fe(III)EDTA的还原均具有强烈的抑制作用，证明了采用固定化微生物两级还原系统的必要性。为此，设计并制作了以磁稳流化床为核心的两级还原与络合吸收耦合的集成工艺系统，将前期得到的固定化磁性生物微球装填于磁稳流化床中，优化了磁稳流化床的工况条件，绘制了磁稳流化床的操作相图，并实施了脱除NO的集成实验，建立了集成工艺系统脱除NO的动力学模型，结果表明，在初始NO浓度为500 mg/m3，集成系统连续运行21d，可以达到90%以上稳定的NO去除效率和61.42 g NO m-3 h-1的NO脱除负荷。