本项目旨在发展一种全新的基于共轭羰基衍生物的分子催化剂,并用于催化乙苯脱氢制备苯乙烯的反应。主要目的是发展新型催化剂以大幅度降低此反应的反应温度,提高反应效率。主要思想是采用具有确定的化学结构,同时又具有良好稳定性的富碳分子作为骨架,经过化学反应在骨架上引入含氧官能团,利用官能团所特有的催化活性来催化乙苯的脱氢反应。本项目要解决的关键问题是如何进一步明确这类新型分子催化剂的结构性能关系以及如何充分利用这类催化剂的活性位。通过设计制备具有特定化学结构的分子催化剂,研究这类催化剂的结构、组成与催化性能之间的关系,以及考察这类催化剂的作用机制,进而发展出一种全新的催化剂材料设计、制备与评价方法。
molecular catalyst;structure control;metal free catalysis;chemical functions;
本项目针对大化工行业中非常重要的乙苯脱氢反应,尤其是反应中至关重要的高效催化剂开展研究。围绕具有非金属结构特征的低温高效催化剂,从分子尺度上较系统深入的研究了催化剂中活性官能团与催化性能之间的相关关系。研究了一系列具有良好热稳定性的网络高分子的制备方法以及基于碳纳米材料的功能化催化剂,重点针对羰基官能团的催化活性,设计制备了具有明确单羰基结构与Alfa双羰基结构的低聚物分子催化剂,系统研究了分子催化剂的制备方法、结构分析方法、载体选择、担载策略、催化活性等等,并在此基础上探讨了此类分子催化剂的催化机理,使我们对此类催化剂的作用机制与结构-性能关系有了较深入的认识,为进一步研发新型高效非金属催化剂提供了全新的思路与基础的实验数据。本项目执行期间共发表高质量学术论文7篇,在国内外学术会议上做特邀报告5次,培养博士生两名,硕士生两名。