中文摘要：

用原子半径小而质量大的镧系金属Yb、Sm、Lu等作为填充原子，探索单原子填充和双原子复合填充的I-型Ge基笼合物热电转换材料的制备方法。研究填充原子对化合物的晶体结构（包括原子占位、键角、键长、原子热振动参数等）、能带结构、载流子传输特性（包括载流子浓度、载流子迁移率、载流子有效质量等）、声子传输特性（包括声子平均自由程、运动速率等）的影响规律，调整和优化组成、载流子及声子性质，获得性能（ZT）大于1.2的高性能热电材料。本研究将为半导体热电材料性能优化提供重要的理论依据，此项目对研究和开发高性能中温温差发电材料具有一定的前瞻性意义。

结论摘要：

围绕任务书中的研究任务，在该项目中首先通过第一性原理系统计算了Yb、Sr、Ba填充的I-型Ge基笼合物的电子结构。其次从理论上计算了Sr填充I型Ge基笼合物Sr8Ga16Ge30-xSnx 的电子结构，从理论上获得了制备Sr填充I型Ge基笼合物Sr8Ga16Ge30-xSnx的可能性及不同框架原子比对其结构和电子结构的影响规律。在上述理论结果的指导下制备了不同框架元素比的Sr8Ga16Ge30-xSnx I-型Ge基单晶和多晶笼合物，并对其Raman散射特及热电传输特性进行研究。所制备Sr8Ga16Ge30-xSnx的最大ZT值在750K处为1.06。用熔融法合成了In掺杂p型Ge基笼合物，通过XPS和Raman散射等手段研究了In的掺杂对Ba8Ga16Ge30结构及电传输特性的影响。最后制备了Al掺杂和Cu掺杂的VIII型Sn基单晶笼合物，并对其热电传输特性进行了系统研究，所制备的Al掺杂和Cu掺杂的VIII型Sn基单晶笼合物的最大ZT值在540K附近分别为1.2和1.35。本项目较好地完成了任务书中的研究内容。