新近在高温高压下人工合成的贵金属氮化物不仅具有很高的硬度,而且可能在电子学和磁学上有独特的性质,具有重要的理论研究意义和潜在应用前景,已成为当今重要的科学前沿课题之一。但目前在贵金属氮化物的合成机制、晶体结构、氮原子的价态和物理性质等方面还存在很大争议,研究主要集中在理论探讨,缺少更多的实验验证。本项目拟在多年氮化物制备研究的基础上,采用直流电弧等离子体方法进行贵金属氮化物的制备研究,建立具有自主知识产权的非高压条件制备贵金属氮化物的新途径。并利用原位高温高压金刚石压砧超高压技术,研究贵金属氮化物在高温高压等极端条件下的结构、光学和电学等性质的变化规律。通过对它们在极端条件下所获得的新结构、新现象、新规律,探索其宏观性质的变化与其微观结构之间的内在关系,加深对贵金属氮化物的生长机制和晶体结构等方面的认识,为验证各种理论研究预言,发掘这些贵金属氮化物的新性质和新应用,提供重要的实验数据。
Noble metal;Nitrides;DC arc plasma method;Laser heating DAC;HTHP
随着现代制造业和高科技领域的迅速发展和需求,寻找除金刚石和立方氮化硼以外的新型超硬材料已成为科技界的共识。新近合成出的PtN等新型贵金属氮化物开拓了材料科学和凝聚态物理科学研究领域新的研究方向。但新型贵金属氮化物的研究还主要集中在理论计算阶段,实验研究很少,特别是还没有关于非高温高压方法合成贵金属氮化物的报道。因此,本项目希望在多年制备III族氮化物奇异低维纳米结构的成熟经验与高压物性研究的基础上,提出采用直流电弧等离子体实验技术进行贵金属氮化物的制备研究,探索建立非高压方法制备贵金属氮化物的新途径。探索利用直流电弧等离子体实验系统进行贵金属氮化物制备的新方法;给出制备不同贵金属氮化物的最佳制备工艺条件;采用多种现代分析测试手段,对制备出的不同贵金属氮化物进行晶体结构和形貌等物性方面的测试与表征;进行不同贵金属氮化物的合成机制的研究,探索N含量变化对合成贵金属氮化物的晶体结构等方面的影响规律;对制备出的不同贵金属氮化物进行原位高压研究,探索高压下其宏观性质的变化与其微观结构之间的内在关系。利用直流电弧等离子体实验系统,采用多种初始原料和氮源,制备出PdN、IrN和PtN超细粉,并对它们进行了多种物性表征。获得了多种贵金属氮化物最优制备条件(N含量和电流),建立了非高压条件下制备贵金属氮化物的新方法。此外,利用激光加温金刚石压砧实验技术、六面顶压机和六八面体超高压实验装置,在较低的压力温度范围内进行了贵金属氮化物合成研究。利用高纯Pt纳米颗粒为前驱物,在远低于此前报道PtN的制备温压条件(25 GPa、1800 K)下制备出PtN。利用直流电弧等离子体实验系统,在氮气40kPa电流80A、氮气50kPa电流70A、氮气70kPa电流100A三种实验条件下分别成功制备出PdN、IrN、PtN超细粉,并对产物进行了拉曼光谱和能谱的测量与表征。多种贵金属氮化物最优制备条件(N含量和电流)的发现,对继续研究新型贵金属氮化物的成核速率、形貌性质和晶体结构等具有重要的指导意义,为非高压条件下制备贵金属氮化物的研究开辟了新思路。此外,利用高纯Pt纳米颗粒为前驱物,结合激光加温金刚石压砧实验技术在25 GPa、1800 K条件下制备出PtN,寻找到大幅降低制备贵金属氮化物的温压条件的新途径。