中文摘要：

矿物溶解研究领域已从鉴别各种物理、化学、甚至生物方面的驱动影响因素（driving forces）发展到对重要驱动因素的定量化研究，这一阶段要求对矿物溶解分子水平的细节进行掌握。本研究的出发点是对石英在酸性条件下的反常溶解现象进行分子机理的探索，研究酸性条件下的表面质子化（protonation）过程的位置，精确计算表面Q1（Si）、Q2（Si）和Q3（Si）位置受水分子袭击而发生断键的精确能量势垒。通过这些研究，我们不仅清晰地得到了石英在中性、酸性、强酸性条件下不同的溶解机理，而且还修正了一个被广泛应用的石英溶解模型（Xiao and Lasaga, 1994）。该模型已进入许多教科书，它指出质子化首先发生在桥氧上，即形成Si-O(H)-Si的键连，使Si-O键变长，从而加速包含Si-O-Si连接的硅酸盐矿物（如石英）的断裂（溶解）。但是，我们使用高水平的量子化学计算表明，质子化首先发生在末端羟基上（Si-OH）,形成末端（Si-OH2），这种键连反而导致石英溶解速率的降低，直到酸性增加到所有末端羟基都被质子化后，桥氧才开始被氢离子连接，那时（pH<3时）才会加速石英的溶解。