中文摘要：

固体氧化物燃料电池（SOFCs）是整体煤汽化和燃料电池组合循环发电系统（IGFC）的核心部分。本项目申请的目标是解决煤基合成气为燃料的中低温SOFCs阳极的一些基本科学和技术问题，为实现清洁高效地发电奠定基础。使用煤基合成气作为燃料，就必须解决阳极的抗硫毒化和抗积碳问题。新型微纳结构阳极材料的合成和表征以及预重整和脱硫催化剂是要研究的关键问题。研究具有氧化还原稳定性的电极材料，是解决硫中毒和积碳的另一重要手段。理解碳基燃料在阳极界面发生的电催化反应机理和开展阳极的理论模拟研究，有助于设计新型结构的阳极材料和进行界面修饰。

结论摘要：

固体氧化物燃料电池(SOFC)具有燃料灵活性、能量转化效率高等优点。本项目申请的目标是解决碳基燃料中低温SOFCs阳极的一些基本科学和技术问题，为实现清洁高效地发电奠定基础。使用碳基合成气作为燃料，就必须解决阳极的抗硫毒化和抗积碳问题。 本项目主要研究新型抗积碳的微纳结构阳极材料以及界面修饰，利用理论计算搞清楚中低温下阳极界面上的催化反应机制，为设计性能更好的阳极材料提供指导。本项目主要取得如下重要结果 （1）掺氧化铈基微纳结构催化剂的可控制备及其作为SOFCs阳极内重整催化剂层的研究传统的纳米材料高温下会发生团聚、长大，严重地影响其长期稳定性。研究了掺杂Sn、Fe、Mo等元素的微纳结构氧化铈材料的可控制备；选择掺Fe的花状CeO2作为SOFCs阳极内重整催化剂层，并研究了其在湿CH4燃料中电池的性能，发现掺Fe的花状CeO2微球具有明显的抗积碳性能，电池的长期稳定性明显改善。由解放军防化学院和中国科学院物理研究所联合申报的“氧化铈基功能材料技术研究与应用”项目获得2013年军队科技进步二等奖。（2）抗积碳新型阳极材料传统的Ni基阳极使用碳基燃料时存在积碳问题。研究了Mg和Sn等修饰的Ni基阳极，实现了碳基燃料气氛中长期稳定运行，并利用环境透射电镜研究了修饰和不修饰氧化镍在高温碳基燃料中碳沉积的行为差异以及Ni微结构随时间的演变，为构建高性能的碳基SOFCs提供了指导。为了澄清MgO修饰的Ni金属陶瓷阳极增强的抗积碳性能，我们进行了密度泛函理论（DFT）计算。计算结果表明，与在纯的氧化物和金属表面相比较，H2O在MgO-Ni界面区解离更有利。然后解离的OH 与Ni表面上吸附的C经过过渡态TS1 过渡态1反应生成中间态粒子COH, 随后经过过渡态TS2解离成CO 和H。最后 CO和H扩散到三相界面区（TPB），与O2-发生电化学反应分别生成 CO2 和H2O。本项目还发展了双钙钛矿结构Sr2CoMoO6阳极、多孔核壳结构的Sr0.88Y0.08TiO3 (YST)-Ce0.8Sm0.2O1.9 (SDC) 复合材料、MoO3纳米棒/ Fe2(MoO4)3纳米颗粒阳极和Ni 掺杂的La0.6Sr0.4FeO3对称阳极，实现了碳基燃料气氛下电池的长期稳定运行。其中YST-SDC 阳极可以抗20ppm的H2S。