针对纳米金催化液相选择氧化等精细有机催化过程所存在的问题,本项目研究了负载型纳米金催化剂结构和其催化性能之间的认知。在醇液相分子氧选择氧化反应中,研究了一系列具有不同组成、晶相及表面特性的镓基氧化物载金纳米催化剂,发现特定组成的镓-铝复合氧化物固溶体中镓-铝组分间的协同效应可促进纳米Au对醇的催化活化。在对醇、胺等多组分原料共存的复杂反应体系的选择氧化及定向催化转化研究中,成功地将对以镓基氧化物为主的催化载体的筛选范围扩大到同时具有酸/碱活性位等特性的羟基磷灰石等天然矿物载体中,发现羟基磷灰石担载纳米Au可剂具有独特的"多功能性",具体表现为其可同时催化选择氧化-脱水缩合等多步反应,实现醇、胺或羟胺等多组分原料高效"一步"选择氧化制取亚胺、肟等重要中间体。在此基础上,广泛研究了镓氧化物、羟基磷灰石、氧化钛、氧化铈等多种材料为载体的负载型纳米Au催化材料的催化氧化/还原性能。在硝基还原反应中,发现氧化钛负载纳米Au可在常温常压下催化CO/H2O选择还原硝基化合物。这些认识有助于指导发展用于液相绿色的精细有机合成的新一代高活性高选择性纳米金催化剂及相关催化体系。
英文主题词heterogeneous catalysis; alcohol; liquid oxidation; nanogold; gallium oxide