中文摘要：

化学反应速率和通道依赖于反应物分子的内部量子态，要想在分子层次上揭示反应机理和控制反应通道，实验上需要对反应物分子的内部量子态进行操控。为了达到这个目的，众多物理化学学家提出了很多理论和实验方案，具有超短超强特性的飞秒激光已成为控制分子行为的重要工具之一。本申请就是利用飞秒强激光和分子相互作用，对分子的非绝热转动激发形成的转动波包和分子隧道电离形成的振动波包进行研究，其中振动涉及分子的空间构型，而转动涉及分子的空间分布。本申请拟采用库仑爆炸成像法，对分子瞬时多电荷电离和库仑爆炸产生的碎片离子的三维动量进行符合测量，重构分子的构型和空间分布，实现对分子转动和振动波包的实时探测，揭示分子转动和振动波包的运动规律。在此基础上，利用另一束飞秒激光作为控制激光，对分子的转动和振动波包进行调控。通过设计激光参数，实现对分子转动和振动等内部量子态的控制。

结论摘要：

飞秒激光由于其超短超强的特性，已经成为测量和操控原子分子动力学行为的重要工具，强激光场作用下原子分子的动力学行为研究对于原子分子成像及其超快光场调控具有重要意义，是国际前沿热点研究领域。本项目就是利用飞秒强激光和分子相互作用，对分子的非绝热转动激发形成的转动波包以及分子隧道电离形成的振动波包进行研究。经过努力，很好地完成了项目的预期目标，取得了以下成果1）分子转动波包的飞秒激光调控建成了纯外差弱光偏振光谱谱仪装置，并在该装置上利用两束飞秒激光先后和线性分子作用，通过控制两束激光的时间延迟，在实验室制备出转动布居可控的高度取向分子，并用波包干涉理论对实验结果进行了很好的解释。2）飞秒激光作用下的分子隧道电离研究建成了国内首台强场超高真空离子电子动量成像谱仪装置，并在该装置上测量了氮气、氧气等分子在飞秒激光脉冲作用下，不同反应通道产物离子的三维动量分布。结合理论计算确定了不同脉冲宽度的飞秒激光作用下，这些分子离子爆炸时的核间距离。3）强场原子分子物理实验平台的建立在本项目的牵引下，项目负责人在北京大学物理学院成功建成了强场原子分子光物理实验研究平台，并于2011年获得北京大学第六届实验技术成果奖的一等奖。该实验平台的建立，极大提升了北京大学在强场原子分子物理领域的实验研究能力。