中文摘要：

自由基分子是物质变化过程的中间产物，是深入了解物质结构和相关物理化学过程的关键，对它们的研究在物理、化学、生物、医学以及天文学等众多领域中具有广泛的重要应用前景。远红外激光磁共振技术是一种只检测顺磁分子的现代光谱技术，而且是迄今为止灵敏度最高的高分辨激光光谱技术，因而是研究瞬态自由基分子结构的理想手段。本项目利用微波放电和碱金属反应生成与大气化学、生物和天文观测有关的重要自由基分子HO2、ClO、CH2Cl、CH2Br、NO，采用高分辨的激光磁共振谱仪测量它们的纯转动光谱，通过理论计算、计算机模拟和实验数据分析拟合，获取其准确的分子结构特性参数，为相关学科的研究提供可靠的依据。

结论摘要：

自由基瞬态分子是物质变化过程的中间产物，是深入了解物质结构和相关物理化学过程的关键，对它们的研究在物理、化学、生物、医学以及天文学等众多领域中具有广泛的重要应用前景。甲基卤化物一直是大气化学中非常感兴趣的分子，因此，我们成功地标识和分析了CH2Br自由基的远红外激光磁共振光谱，解决了这一十几年来悬而未决的问题。H3O+和D2O+是化学和生物中的重要分子，本项目采用高分辨激光光谱技术观测了H3O+离子的ν2(1-←0+)带的高J量子数跃迁谱线，得到了更精确的H3O+离子基态（0+）和ν2（1-）振动激发态的分子参数，精确确定了全部的六阶转动离心畸变常数.我们首次用可调半导体激光光谱技术测量了D2O+离子的ν2基频带的吸收谱，并测定了其基态和ν2振动激发态的转动常数、自旋－转动耦合常数以及离心畸变常数,为相关科学的研究提供可靠的依据。本项目还设计组建了的一套超声分子束中红外吸收光谱实验装置，为今后的研究工作奠定了良好的基础。