近年来甲醇行业快速扩张,高效绿色的甲醇下游技术日益受到重视。由甲醇脱氢合成重要的平台化合物甲酸甲酯(MF)是其中的代表,高效催化剂是目前技术发展瓶颈所在。本项目从甲醇脱氢反应机理出发,提出新颖的纳米碳化物合成路线- - 突破"原位"碳化中氮卤配位概念,利用有机硅前体自身配位与导向功能,在纳米尺度构建高分散有机-无机杂化前驱体,并以其自身烷基团为碳源实现碳化。这一技术路线可有效促进母体金属向碳化物相的转变,形成表面洁净、物相结构均布的纳米复合碳化物。由于所得碳化物电子轨道进一步收缩,d带态密度增高,表面合金效应得到增强,极大强化甲醇吸附活化与催化转化能力,有望成为一类高效甲醇脱氢催化剂。本项目以甲醇下游技术为背景,选取模型反应和催化体系均具有典型性,所涉及的配位组装、表面化学及反应机理等科学认识对于新型碳化物材料及甲醇活化转化具有较高学术价值,同时对于绿色高效甲醇下游技术的发展具有积极意义。
英文主题词Catalysts;Carbides;Dehydrogenation of Methanol;Methyl Formate;