中文摘要：

分子间（内）相互作用问题是原子分子物理中的一个基本问题，氢键是一种非常特殊的分子内和分子间相互作用，在许多分子动力学过程中都起着重要的作用。本项目将超快时间分辨的泵浦-探测技术与金刚石对顶砧产生高压方法相结合，利用高压手段改变分子间的距离（或分子的空间构形），进而改变分子间（或分子内）的弱相互作用强度，通过超快时间分辨光谱技术获得分子间和分子内的各种能量弛豫过程的信息，研究高压下分子体系中氢键相互作用在分子动力学过程中所起的作用。研究压力是如何影响分子内和分子间的能量转移动力学过程的，高压下分子动力学过程中氢键是怎样发挥作用的，以及氢键对分子的转动动力学过程影响。这对我们更加深刻地理解分子间的相互作用以及分子的动力学机制都是非常重要的。本项研究希望探索一条通过测量分子动力学过程来研究高压下分子氢键相互作用的新途径。

结论摘要：

分子间（内）相互作用问题是原子分子物理中的一个基本问题，氢键是一种非常特殊的分子内和分子间相互作用，在许多分子动力学过程中都起着重要的作用。本项目将超快时间分辨的泵浦-探测技术与金刚石对顶砧产生高压方法相结合，利用高压手段改变分子间的距离，进而改变分子间的弱相互作用强度，通过超快时间分辨光谱技术获得分子间和分子内的各种能量弛豫过程的信息，研究高压下分子体系中氢键相互作用在分子动力学过程中所起的作用。研究压力是如何影响分子内和分子间的能量转移动力学过程的，高压下分子动力学过程中氢键是怎样发挥作用的，以及氢键对分子的转动动力学过程影响。我们利用建立的实验系统进行了LDS698染料分子高压下瞬态吸收光谱测量，获得了激发态染料分子振动转动超快动力学过程，包括分子激发态上振动能量再分布和能量转移过程，分子转动取向驰豫过程等，研究了压力对这些过程的影响。压力引起的分子间相互作用的变化明显地影响了受激分子的弛豫过程，通过跃迁几率理论对实验结果进行了理论分析，分子间的弛豫过程是比较复杂的，主要是通过分子间的相互碰撞和氢键相互作用来实现能量的弛豫。利用高压飞秒超快时间分辨光谱技术研究了高压下CdTe量子点中的超快载流子动力学过程。压力对CdTe量子点中受激载流子的弛豫动力学有显著的影响，尤其是在0.5 GPa和1.5 GPa附近，观察到载流子弛豫时间发生了突变，这种突变是由于CdTe量子点在压力作用下发生了从闪锌矿－朱砂相－岩盐相的相变过程，由于超短脉冲激光场的激发影响使得相变压力点相对降低了。因此高压下飞秒时间分辨超快光谱测量技术为研究高压下物质的相变提供了一种新的判定方法。用数值模拟的方法研究了激光加热金作为表层的双层薄膜，电子和晶格的温度分布随着底层金属的热物理参数的改变而改变，同时增加底层金属的电子晶格耦合系数能增加顶层金属的损伤阈值。研究了激光加热金与银、铜、镍的三种双层薄膜组合的温度变化，结果表明底层金属能有效改变顶层金的温度变化和电子晶格的热平衡时间。用双温方程模拟了整形的飞秒脉冲序列加热金属的热效应，发现不同的整形脉冲序列将使得不一样的金属温度变化关系。利用DFTB方法研究了自由基与石墨烯表面的吸附过程，通过色散项的引入，发现不但具有以往被报道的强化学吸附作用，自由基与石墨烯之间，同样可以通过H-π或传统的范德华作用而吸附在一起。