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中文摘要：
挥发性有机物（VOCs）是大气臭氧和二次有机气溶胶的前体物，在大气化学中起着重要作用。大气中已发现数百种VOCs，其来源和活性均十分复杂，定量确定VOCs关键组分及其来源是大气化学的前沿科学问题。申请者 (1) 研究了我国区域尺度大气VOCs时空间分布，建立起大气VOCs活性组分识别方法；（2）构建了多种VOCs源谱测量方法，获得关键源VOCs成分谱，提出新的源示踪分子；（3）提出VOCs大气化学损耗计算方法并应用于源解析模型，突破了传统受体模型不能量化VOCs活性组分来源的局限。研究获得了北京奥运控制措施对降低大气VOCs化学活性的效果，量化了珠三角VOCs各类源在臭氧生成潜力中的贡献。近5年以第一或通讯作者发表SCI论文26篇，论文被SCI他引422次，获国家科技进步二等奖1项，国家环境保护科学技术一等奖2项。拟研究VOCs对大气氧化性变化的影响及在大气复合污染形成中的作用。
英文摘要：
VOCs；emission source；reactivity；ground-level ozone；fine paricles
结论摘要：
挥发性有机物（VOCs）是细粒子和臭氧生成的前体物。由于排放量不确定性大，降解转化机制存在很大争议，对PM2.5和O3生成的贡献尚难以量化等问题，VOCs也是突出的难点问题。围绕关键科学问题，项目在臭氧生成与VOCs化学活性的非线性响应、VOCs活性缺失及其对大气化学影响方面取得基础研究成果，在化学校正的VOCs来源解析方法、基于观测的城市及区域VOCs排放验证方法，及VOCs总活性测量技术方法方面取得方法学成果。 在VOCs与臭氧的非线性响应关系方面，获得我国47城市碳氢化合物化学组成特征，通过长期定点测量，得到NOx和VOCs大致以每年３~５％的速度下降，臭氧浓度水平却以每年５％的速度快速上升，主要原因是臭氧生成速率与NOx和VOCs具有非线性关系。这些研究提供了“全球城市地区O3化学少有的实证证据”。 在VOCs源排放解析与验证方面，获得典型燃烧源含碳组分排放因子和影响因素，建立基于观测的源排放估算方法，和考虑大气化学修正的VOCs源解析方法。通过大气VOCs排放因子和源成分谱实测，获得了我国VOCs源成分谱数据库，确定了一系列源示踪分子。建立基于观测的VOCs源清单验证方法，用卫星反演乙二醛作为约束，发现国家芳香烃排放被低估6-8倍。通过大气化学损耗校正，项目发现VOCs 氧化状态对源解析的结果有极大的影响。这一工作被AGU遴选为年度突出进展（spotlight）。 在VOCs活性缺失探究及大气化学作用方面，研究大气中VOCs降解过程及对SOA生成的贡献。开展了VOCs大气化学中间产物测量与模拟，采用光化学龄参数化方法，估算了VOCs消耗对颗粒有机物SOA生成的贡献，发现PAHs类和高分子量烷烃均对SOA生成有显著贡献。开展了我国最早的挥发性有机物化学活性测量，发现实测的VOCs总活性与依据VOCs成分测量计算的VOCs活性之间存在显著的差别，VOCs成分测量存在很大缺失，其一次排放以及二次转化过程中的高活性组分是可能的缺失原因。考虑缺失组分，臭氧生成速率有大幅度的提升。 项目发表论文39篇，VOCs来源和大气化学作用认识有了较大进展， VOCs活性研究刚刚起步，VOCs活性缺失原因及其大气化学影响研究将有可能带来VOCs大气化学的全新局面。作为负责人，北京大学大气团队2015年入选科技部重点领域创新团队。
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