中文摘要：

本项目对飞秒激光烧蚀高定向热解石墨（HOPG）的物理机制及烧蚀产生的碳纳米材料和结构进行研究。利用泵浦-探测技术和ICCD，完整记录从飞秒激光轰击HOPG的零时刻开始到靶材恢复稳态的动力学过程。使用飞行时间质谱仪测量烧蚀喷射物的组分，利用AFM、SEM、XRD及拉曼光谱等测量方法研究靶烧蚀区和喷射物收集基片上的物质性质，建立烧蚀喷射物和烧蚀产物的对应关系。率先系统研究飞秒激光时域强度分布和中心波长对烧蚀HOPG的动力学过程和纳米产物的影响，同时研究激光流量以及烧蚀环境对烧蚀过程的影响，实现对碳纳米产物的控制，确定利用飞秒激光烧蚀HOPG制备富勒烯和碳纳米管的激光参数空间和烧蚀环境条件，探索利用飞秒激光烧蚀HOPG制备石墨烯的新方法。探究飞秒激光烧蚀HOPG时在石墨表面形成的深亚波长纳米光栅结构的物理起源；借助各种碳纳米材料的生成条件，结合理论和实验，建立飞秒激光烧蚀HOPG的物理模型。

结论摘要：

我们利用泵浦-探测阴影成像技术记录了不同能流的飞秒激光烧蚀高定向热解石墨（HOPG）的超快动态过程；使用ICCD和光谱仪分别在大气和真空（~10-4 Pa）环境下，记录了不同能流和脉宽（50 fs- 4 ps）的超短激光脉冲烧蚀HOPG时产生的喷射物的发射光谱的超快时间演化；基于上述实验研究结果，得到了烧蚀动态过程和喷射物组分随激光参数变化的物理规律，建立了烧蚀动力学过程的物理图像。同时，我们还提出了一种使用相干光照明的基于纹影成像装置的可用于超快烧蚀喷射物相位测量的新型相位检测方法，并将该方法用于飞秒激光烧蚀喷射物相位的研究，弥补了阴影成像方法只能探测喷射物透过率变化的不足，实现了对喷射物超快演化的全方位描述。我们搭建了一个动态范围达108的扫描式非共线三阶自相关仪，并用该三阶自相关仪测量了飞秒激光脉冲的时域强度分布，研究了飞秒激光时域强度分布对电离、烧蚀过程的影响。飞秒激光的前脉冲和后脉冲对电离和烧蚀的影响很大，以至于我们可以通过所记录的空气或其他透明材料电离的超快时间分辨阴影图来判断是否存在前脉冲或后脉冲。由此，除了三阶自相关仪以外，我们还提出了一种新的通过记录空气或其他透明材料电离的时间分辨阴影图来诊断脉冲时域结构的方法。该方法较三阶自相关方法更简单易用，且更适用于检测聚焦后用于烧蚀或电离的飞秒脉冲的时域结构。利用光学显微镜、原子力显微镜（AFM）、扫描电子显微镜（SEM）和显微拉曼光谱仪等多种测量手段，我们研究了不同脉宽（50 fs – 4 ps）、不同激光能流的超短激光脉冲分别在真空（~10-4 Pa）和大气中烧蚀HOPG后，烧蚀区表面形貌和组分的特性；同时，也研究了烧蚀喷射物沉积在云母基片上形成的碳材料的组分特性，制备了无定型碳、微晶石墨、纳米晶石墨等碳材料。我们也分析了空气的热传导作用对石墨表面因烧蚀而形成的周期性条纹结构的影响。在真空中烧蚀时，因为没有空气的导热作用，因此，形成的周期性条纹结构更加清晰。