本项目拟以不同方式制备复合有机锡中孔材料,并对其在二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)中的催化性能进行考察,旨在通过对本课题的研究为有机锡在无机载体上的负载提供实验依据和理论基础,实现有机锡均相催化多相化,为该绿色反应过程实现工业化奠定基础;同时通过对本课题的研究,丰富复合有机-无机中孔材料的制备种类,为进一步调变中孔材料的表面性能,反应性能及体相性能提供一条新的途径。
本项目主要研究了均相有机锡在介孔材料上的固载及其在二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯这一绿色反应过程中的催化性能。主要包括对制备具有能与表面硅羟基相作用官能团有机锡配合物的各种可能方法和路线进行了详细探索和综合考察;考察了有机锡的固载方法、中孔材料的结构、表面性能、表面活性剂的除去方法和反应条件等因素对有机锡的固载和所制催化剂性能的影响。结果表明由(MeO)2Si(CH2)3 和SnCl4生成 (MeO)2ClSi(CH2)3SnCl3是制备所需锡配合物一条简单通用的方法;嫁接到具有不同孔道结构和表面性能中孔材料上的有机锡表现出不同的催化性能,其中嫁接于SBA-15 上的有机锡具有最高的反应活性;同焙烧、吡啶抽提和H2O2氧化等几种模板剂除去方式相比,乙醇抽提是除去模板剂制备高活性催化剂的最佳选择;同嫁接法相比,采用共聚法所制备的催化剂具有优良的催化反应性能;此外反应的工艺条件对所催化剂的反应性能也有很大影响。通过以上研究为实现有机锡均相催化多相化和二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯这一绿色反应过程工业化提供了理论和技术基础。