中文摘要：

氢是一种理想的燃料。利用太阳能光催化由含质子化合物制取氢是本世纪人们追求的重要目标之一。目前文献报道的最有发展前景的光催化制氢体系是由化学吸附在半导体表面上的过渡金属配合物组成的非均相体系。我们的初步研究表明，某些多吡啶铂配合物在均相溶液中可以光催化二氢吡啶衍生物以及异丙醇放氢，该光催化反应具有氢的生成光量子产率高、催化效率（turnover）大、催化剂的吸收光谱和太阳光谱重叠好等优点。本申请拟对该体系进行深入研究，扩大催化剂和底物的范围，阐明放氢的机制，并对催化剂进行固载，优化光催化条件，发展一种理想的太阳能光催化制氢体系。

结论摘要：

本项目研究可见光光催化有机化合物放氢的效率和机制，发展均相溶液中的光催化制氢反应的新体系。通过改变辅助配体的电子效应，得到了室温溶液中发光寿命长、量子产率高的多吡啶铂配合物；利用稳态和时间分辨技术证实在同一多吡啶铂(II)配合物中ILCT、LLCT、MLCT激发态的存在及其衰减过程；在可见光作用下，利用吡啶铂(II)配合物作为催化剂，实现了一系列1,4-二氢吡啶衍生物的芳香化反应，并伴随氢气的产生；发现在酸性的有机溶剂中，光照（η5-芳基）三羰基锰化合物全部生成环己二烯，这对建立1,4-二氢吡啶光催化循环制氢体系奠定了一定的基础。通过氨基的配位作用，将多吡啶铂(II)配合物负载在经过三乙氧基硅丙胺（APTES）修饰的、具有二维六方结构的全硅介孔分子筛SBA-15中，这种复合敏化剂稳定高效，兼有与小分子敏化剂相当的敏化效率和固相敏化剂易分离的特点；利用Sonogashira Coupling Reaction高产率地合成了唯铁氢化酶模拟物，在均相溶液中模拟配合物能够将质子电催化还原释放氢气。上述研究结果在国内外核心刊物上发表22篇，其中SCI收录14篇，EI收录8篇。