中文摘要：

本研究开展了钛硅分子筛（TS-1）、ZSM-5分子筛和Co修饰的ZSM-5分子筛三种材料为多孔介质来合成稳定的甲烷水合物过程，并利用Raman对生成的甲烷水合物进行了表征。系统地研究了在设定的温度条件下不同介质中三种材料存在时体系甲烷压力变化，考察了不同温度条件下压力变化与温度的关系，测定了在303K时甲烷的等温吸附线，发现使用双氧水为介质时在相对压力为0.5和0.7处存在明显滞后的坡度上升，而当使用水或盐溶液时在相对压力为0.4处时仅表现出一轻微滞后的坡度上升，表明在钛硅分子筛TS-1和双氧水共存时存在时甲烷压力的超常下降。测定了双氧水为介质时的甲烷体积填充度，fw=0.28，甲烷的表观吸附量为125mg?g-1。分别利用不同的过渡金属离子对TS-1分子筛进行修饰后，利用双氧水为介质进行了甲烷吸附等温线测定，结果缺少重现性。发现原因是构建的反应装置与 Raman的接口问题未解决好，重复性较差。利用水合物可能对甲烷活化可能有某种诱导作用的思路，将水引入到由ZSM-5分子筛和甲烷构成的混合物中，发现水的引入对于芳构化反应有明显影响，与不引入水相比，芳构化的起始温度从600度降低至300度，说明水合物对于某些反应有明显的促进作用。

结论摘要：

研究合成于多孔材料中的甲烷水合物和水合物中甲烷在催化剂存在时的选择活化过程；通过调变不同的多孔材料、水合物组成（如引入不同的氧化试剂）和不同的催化功能金属，创造一个可以在温和条件下使甲烷／氧化试剂／催化剂活性中心发生相互作用的微环境，实现甲烷Ｃ－Ｈ键在温和条件下的活化，为开拓新的甲烷转化方法提供理论基础。