本课题以植物纤维脱脂棉花、大米等为外模板,醋酸镁、硝酸铝、硝酸钙等为前驱物合成具有生物形态的低成本高比表面固体碱材料,用于环戊二烯甲基化反应制备甲基环戊二烯。首先通过对传统固体碱MgO 的表面修饰,结合酸碱中毒等手段,系统研究了该反应的活性中心和反应机理,发现甲基环戊二烯可以通过酸碱协同作用或者在强碱位直接生成,但呈现出显著不同的选择性和失活规律。尽管在高温下超强碱位上容易因环戊二烯的积炭而迅速失活,但是在较低的温度下却能够在较长时间内保持较高的活性和高选择性,远远优于改性前的MgO;在此基础上以脱脂棉花为外模板合成出MgO、MgO-Al2O3混合氧化物、CaO等具有棉纤维形貌的固体碱材料,发现合适的用量比能够获得具有较高比表面积的MgO 和MgO-Al2O3,并且表现出较高环戊二烯甲基化催化性能.以大米为模板开发出"凝胶模板"和"原位煮饭"的两条新途径来制备新型固体碱材料,其中后者可原位制备出具有米粒形貌的成型MgO/C材料,在较低温下环戊二烯甲基化反应中表现出远远优于传统MgO的催化性能.
英文主题词Methylation of cyclopentadiene; Heterogeneous catalysis; Preparation of solid base; Plant fibre template