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SBA-15介孔分子筛孔中碳化物的原位合成及其催化性能的研究
  • 项目名称:SBA-15介孔分子筛孔中碳化物的原位合成及其催化性能的研究
  • 项目类别:面上项目
  • 批准号:20473009
  • 申请代码:B030301
  • 项目来源:国家自然科学基金
  • 研究期限:2005-01-01-2007-12-31
  • 项目负责人:季生福
  • 负责人职称:教授
  • 依托单位:北京化工大学
  • 批准年度:2004
中文摘要:

用SBA-15介孔分子筛作为载体,将碳化物前体嵌(插)入其孔中,然后在其孔中原位合成出碳化物,制成碳化物活性组分(团簇)高度分散、且互相隔离的"碳化物/SBA-15"新型催化剂;利用现代分析测试手段,如TEM、SEM、XRD、XPS、FTIR、Raman、固体NMR等,研究分子筛孔中碳化物的结构特征;通过一些模型反应,如烃类脱氮、脱硫、异构化,NO催化分解等,深入研究碳化物活性组分的结构与催化反应性能的关系,特别是碳化物团簇活化烃类的C-H键和NO的N-O键的规律等。项目的实施,对认识"碳化物/SBA-15"新型催化剂的制备规律、探索碳化物的结构特征以及碳化物活性组分(团簇)的结构与催化反应性能的关系都具有重要的科学意义。同时,可为开发出可替代贵金属催化剂的实用碳化物催化剂奠定基础,这对目前正在使用贵金属(如Pt、Pd)作为催化剂的一些石油化工过程和环保催化过程都具有极大的应用前景。

结论摘要:

用嵌入法和共结晶法将含有过渡金属钨和钼的碳化物前体组装在SBA-15,SBA-16,MCM-48介孔分子筛孔中,然后用CH4/H2混合气体进行程序升温还原碳化,原位合成了碳化物活性组分高度分散、且互相隔离的"碳化物/介孔分子筛"新型催化剂。利用XRD、HRTEM、SEM、BET、FTIR、固体NMR、NH3-TPD等现代分析测试方法,对催化剂的结构、分子筛孔中碳化物的分布和碳化物活性组分的层厚、催化剂的表面酸性等进行了深入研究。以噻酚为模型化合物,对催化剂的加氢脱硫活性进行了评价。一些重要结果如下①嵌入法原位合成的催化剂,钨活性组分的含量可达40.8%。建立的SBA-15孔中碳化钨活性组分颗粒分布的模型及其层厚度的计算公式,计算结果与HRTEM的测定结果非常接近,这对介孔分子筛孔中组装其它固体化合物的研究有重要的参考价值。②共结晶法原位合成的催化剂,分子筛孔中碳化物含量较低时为纯M2C相,碳化物含量较高时为M2C和M1C混合相。③碳化物/介孔分子筛新型催化剂具有很好的深度加氢脱硫催化活性,在300 oC下,可将1000 μg/g的噻吩完全转化,对油品深度加氢脱硫具有很好的应用前景。


成果综合统计
成果类型
数量
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利
  • 获奖
  • 著作
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  • 18
  • 0
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