中文摘要：

集成电路的发展对我国信息产业至关重要，它的发展一直遵循着著名的摩尔定律即集成电路的集成度每3年增长4倍，特征尺寸每3年缩小√2倍。随着特征尺寸的缩小，当金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET）中栅介质的等效氧化物厚度小至几纳米时，电子的直接隧穿效应将非常显著，这将严重影响到器件的稳定性和可靠性。而研究新型高介电常数（高k）栅介质材料取代传统的二氧化硅栅介质，能有效地抑制栅泄漏电流并保证较大的驱动电流。原子层化学气相淀积（ALD）是制备高k栅介质的一项最新技术，在国际上属于微电子与先进材料的交叉前沿研究领域。目前制约这项研究的许多理论问题尚未得到解决。本项目将采用第一性原理（量子化学）方法探索高k栅介质ALD过程中涉及的可控生长机理，以及高k介质薄膜的微观结构和电学性质关系等问题，研究结果将为制备高质量的高k介质材料提供理论基础。

结论摘要：

使用量子化学方法研究了反应前驱物ZrCl4在沉积ZrO2过程中的失氯机制，找到氯在氧化物薄膜表面残留的原因，从理论上提出了解决薄膜沉积过程中产生氯污染的方法。对茂金属ZrCp2(CH3)2和CpTi(OCH3)3作为金属前驱物在硅表面生长氧化锆和氧化钛进行了理论研究，研究结果不仅很好地解释了QMS 实验结果，而且从理论上证明了茂金属可以很好地代替金属氯化物生长高介电常数（高k）氧化物，从而有效地减少氯污染的产生，这在理论上扩展了金属源的选择范围。同时，我们也比较了使用金属氯化物生成氧化铪和氧化锆，四甲基化铝生成氧化铝在反应热力学和动力学上表现出来的相似性和不同点，深入了解了两种不同性质的前驱物的反应特性，为实验制备出高质量的高k氧化物薄膜提供了很好的理论基础。我们使用第一性原理的方法系统地研究高k氧化物BeO中的各种本征点缺陷的形成能，包括空位，填隙和替位。研究显示在富氧的情况下，铍的空位在绝大部分的费米能级范围内形成能最低，因此它的浓度远远高于其他缺陷。在富铍的情形下，费米能级在能隙下半部分时氧空位的浓度最高，而费米能级在能隙上半部分时铍空位成为了最主要的缺陷。通过计算各种缺陷的热力学跃迁能级发现，BeO的点缺陷的跃迁能级均不在硅的能隙范围内，因此不会造成电子或空穴的俘获，也就是说不会引起费米能级钉扎效应。但是，由于费米能级在硅的能隙范围内，各种缺陷均处于带电的状态。带电缺陷会对沟道内的载流子输运造成散射作用，从而降低了载流子的迁移率。另外，我们使用第一性原理的方法研究了In2O3中的氧空位，H填隙在In2O3中的施主行为，以及Mg掺杂在In2O3中的受主行为。分析了In2O3中氧空位和H填隙的施主行为与Mg的受主行为的相互补偿。研究显示掺杂Mg并不能把In2O3变为p型材料，但是我们可以通过掺杂Mg来把补偿掉In2O3不可避免会出现的 和 ，来得到半绝缘材料，这一结论与实验结果是一致的。