基于化工过程安全化和合成过程直接化的思想,提出以环己酮、硝酸根离子及氢气为原料直接合成己内酰胺的新方法,以期解决己内酰胺现有合成方法中存在工艺流程长、合成羟胺采用磷酸溶液、非安全过程产物羟胺需要储存、肟化反应速率低及重排使用发烟硫酸等问题。建立由硝酸根离子加氢、环己酮肟化、环己酮肟重排三个反应构成的集成系统。设计和制备与该集成系统相匹配的金属-离子液体新催化体系,在该催化体系中,实现中间产物羟胺和环己酮肟及时安全转化和己内酰胺直接合成。研究该催化体系与各反应性能的关系及各反应间的协同作用机制。进行合成己内酰胺反应集成体系的原位检测、反应机理及动力学分析,确定羟胺的及时转化机制,掌握集成系统中各反应间的协同作用效应。为实现己内酰胺短流程合成工艺、过程安全、低能耗及环境友好提供基础。
ε-caprolactam;metal-ionic liquidcatalytic sy;reaction integration system;direct synthesis;process safety
基于化工过程安全化和合成过程直接化的思想,建立了以环己酮、硝酸根离子及氢气为原料直接合成己内酰胺的新方法,解决己内酰胺现有合成方法中存在工艺流程长、合成羟胺采用磷酸溶液、非安全过程产物羟胺需要储存、肟化反应速率低及重排使用发烟硫酸等问题。建立由硝酸根离子加氢、环己酮肟化、环己酮肟重排三个反应构成的集成系统。设计和制备与该集成系统相匹配的固体催化剂-离子液体、金属-离子液体新催化体系,在该催化体系中,实现中间产物羟胺和环己酮肟及时安全转化和己内酰胺直接合成。进行己内酰胺直接合成反应机理研究,为实现己内酰胺短流程合成工艺、过程安全、低能耗及环境友好提供基础。