本项目主要采用固体反应技术定向合成了无氯负载铜催化剂,用于甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的反应以解决催化剂的失活和腐蚀问题。主要利用固相离子交换技术制备了Cu(I)/Y负载催化剂,探索了多种合成手段,获得了负载Cu2(OH)3+活性中心的催化剂制备技术。通过对催化剂的XRD、XPS、BET、SEM、FTIR等表征与分析,研究了催化剂的表面性能、活性组分以及载体效应等,考察了活性金属的存在形式和形成过程以及反应过程中的变化规律,最终获得了催化剂性能、结构组成等因素和催化性能之间的关系。开展了新的用于固体离子交换合成催化剂的酸性载体的合成和催化剂制备,发现具有B酸中心的固体超强酸(如SO42-/ZnO,S2O82-/ZnO)和Al修饰的硅胶新型载体SiO2-Al2O3制备的催化剂具有较好的活性和稳定性,并对载体酸中心的性质、催化剂的结构和活性中心的形成过程等进行了研究。在本项目研究的基础上创新性地提出了制备完全无氯铜基催化剂的制备技术。该技术首次采用不含卤元素的铜化合物为前驱物,催化剂绝对不含卤元素,初步研究表明催化剂的主要活性组分为Cu2O,且已表现出较好的催化活性。
英文主题词solid reaction; oxidative carbonylation; methanol; chlorine-free catalyst