中文摘要：

将Cu、Ag、Au、Pt、Pd等金属负载在钛硅分子筛TS-1上，制成双功能催化剂，催化氢气、氧气（空气）生成过氧化氢原位氧化汽油中的硫醇、硫醚、噻吩等有机硫化物。由于上述有机硫化物容易被氧化剂氧化为亚砜、砜或硫酸，氧化产物偶级矩增加，在极性溶剂中溶解度增加，易用极性溶剂（eg. 水）抽提，所以反应同时或反应后用水萃取出硫化物氧化产物，可实现汽油的深度脱硫。将上述双功能催化剂先用于模拟汽油的氧化脱硫，再用于真实汽油氧化脱硫。对催化剂制备方法、金属粒子分布及氧化态、TS-1分子筛物理化学性质等与其催化过氧化氢生成、氧化脱硫性能的关系进行系统研究，为开发汽油空气氧化脱硫新方法提供基础和依据。通过本项目的系统研究，将丰富含硫化合物催化氧化的理论，并为开发我国有自主知识产权的非加氢燃料深度脱硫新技术提供基础。

结论摘要：

系统开展了含钛催化剂制备、以双氧水为氧化剂模拟燃料/真实燃料氧化脱硫、分子筛负载金/钯催化生成双氧水和利用生成的双氧水进行原位氧化脱硫的研究工作。根据钛硅分子筛TS-1催化氧化活性高、稳定性好但孔径小，而Ti-HMS孔径较大的特点，利用TS-1分子筛纳米粒子与模板剂十二胺自组装合成出一种孔壁含有TS-1基本结构单元的纯相中微孔含钛复合分子筛Ti-WMS新材料，利用具有较低结晶度的TS-1胶液与十二胺自组装制备出另一种新材料Ti-HMS/TS-1，两者可以将TS-1和Ti-HMS在氧化脱硫反应中的优点相结合。采用TS-1等分子筛作为载体，不同金属负载催化剂催化氢气、氧气生成双氧水活性为Pd>>Au,Pt>Cu,Ag,Rh,Ru。利用生成的双氧水原位氧化有机底物是可行的。系统研究了含钛分子筛负载金催化剂对双氧水生成和氧化脱硫集成反应的催化性能。Au/TS-1催化氢气、氧气生成双氧水，然后利用双氧水原位氧化脱硫，在温和的条件下（室温、1.5 Mpa、水为溶剂、2小时），模拟汽油中的噻吩可以82%被氧化脱除。零价金是催化生成双氧水的活性物种，400℃焙烧的2 wt% Au/TS-1性能最佳。